中國多環(huán)芳烴：排放特征、大氣遷移路徑與肺癌風險關聯(lián)探究一、引言1.1研究背景與意義多環(huán)芳烴（PolycyclicAromaticHydrocarbons，PAHs）是一類由兩個或兩個以上苯環(huán)以稠環(huán)形式相連的有機化合物，廣泛存在于自然環(huán)境中。PAHs主要來源于化石燃料（如煤、石油、天然氣）的不完全燃燒、工業(yè)生產過程以及機動車尾氣排放等人為活動，同時，森林火災、火山噴發(fā)等自然過程也會產生一定量的PAHs。由于PAHs具有環(huán)境持久性、生物累積性和致癌、致畸、致突變性（簡稱“三致”效應），對生態(tài)環(huán)境和人類健康構成了嚴重威脅，已成為全球關注的重要環(huán)境污染物之一。中國作為世界上最大的發(fā)展中國家，經濟的快速增長伴隨著能源消耗的急劇增加。煤炭在中國的能源結構中一直占據主導地位，盡管近年來清潔能源的使用比例逐漸上升，但煤炭在工業(yè)生產、發(fā)電、居民取暖等領域仍廣泛應用。煤炭的不完全燃燒是PAHs的重要排放源之一，加之中國龐大的工業(yè)體系，包括煉油、冶金、化工等行業(yè)，以及快速增長的機動車保有量，使得中國面臨著嚴峻的PAHs污染問題。研究表明，PAHs排放后可通過大氣傳輸進行長距離遷移，不僅影響排放源周邊地區(qū)的環(huán)境質量，還可能對區(qū)域乃至全球環(huán)境產生影響。大氣中的PAHs可吸附在顆粒物表面，隨著大氣環(huán)流傳輸到遠離排放源的地區(qū)，造成跨界污染。在中國，東部沿海地區(qū)和大城市周邊由于經濟發(fā)達、人口密集、工業(yè)活動頻繁以及交通擁堵，PAHs污染尤為嚴重。長三角、珠三角和京津冀等地區(qū)不僅是PAHs的高排放區(qū)域，也是大氣傳輸的重要受體區(qū)域，受到本地排放和區(qū)域傳輸的雙重影響。肺癌是全球范圍內發(fā)病率和死亡率均較高的惡性腫瘤之一。近年來，中國的肺癌發(fā)病率和死亡率呈上升趨勢，嚴重威脅人民的生命健康。大量的流行病學研究、動物實驗和細胞實驗表明，PAHs是導致肺癌的重要環(huán)境危險因素之一。PAHs進入人體后，可通過代謝轉化為具有親電性的活性中間體，這些活性中間體能夠與DNA、RNA和蛋白質等生物大分子結合，形成加合物，導致基因突變、細胞異常增殖和癌變。長期暴露于含有PAHs的環(huán)境中，尤其是高濃度的PAHs污染環(huán)境，會顯著增加人群患肺癌的風險。此外，PAHs還可能與其他環(huán)境污染物（如重金屬、顆粒物等）協(xié)同作用，進一步加劇對人體健康的危害。深入研究中國PAHs的排放特征、大氣遷移規(guī)律以及與肺癌風險的關聯(lián)，對于全面了解PAHs的環(huán)境行為和健康效應，制定科學有效的污染防控策略，保護生態(tài)環(huán)境和人類健康具有重要的現實意義。通過準確量化PAHs的排放源和排放量，揭示其在大氣中的傳輸路徑和影響因素，有助于評估PAHs污染的范圍和程度，為區(qū)域大氣污染防治提供數據支持；探究PAHs暴露與肺癌風險之間的定量關系，能夠為肺癌的預防和早期診斷提供科學依據，提高公眾對PAHs污染危害的認識，增強自我保護意識；基于研究結果制定針對性的污染控制措施，如優(yōu)化能源結構、加強工業(yè)污染源治理、控制機動車尾氣排放等，有助于減少PAHs的排放，降低其對環(huán)境和人體健康的危害，促進經濟社會的可持續(xù)發(fā)展。1.2國內外研究現狀在多環(huán)芳烴排放研究方面，國外起步相對較早。歐美等發(fā)達國家利用先進的監(jiān)測技術和模型，對各類排放源進行了詳細的量化分析。例如，美國通過長期的監(jiān)測和研究，建立了較為完善的多環(huán)芳烴排放清單，涵蓋了工業(yè)、交通、居民生活等多個領域的排放情況。歐盟也開展了一系列相關研究項目，如“歐洲環(huán)境空氣質量監(jiān)測網絡”，對多環(huán)芳烴的排放特征和時空分布進行了深入探究，為制定嚴格的環(huán)境標準和管控措施提供了科學依據。國內在多環(huán)芳烴排放研究上也取得了顯著進展。隨著對環(huán)境問題的重視，中國科研人員采用實地監(jiān)測、排放因子法和模型模擬等多種手段，對國內多環(huán)芳烴的排放源和排放量進行了大量研究。研究發(fā)現，中國多環(huán)芳烴的主要排放源包括燃煤、工業(yè)生產和交通等。其中，燃煤排放由于中國以煤炭為主的能源結構而占據重要比例，尤其是民用煤炭的燃燒，因其燃燒效率低、污染控制措施相對薄弱，成為多環(huán)芳烴的重要排放源。工業(yè)領域中，煉油、冶金、化工等行業(yè)的生產過程也會產生大量多環(huán)芳烴。在交通方面，柴油車尾氣排放的多環(huán)芳烴含量較高，隨著機動車保有量的持續(xù)增加，交通源對多環(huán)芳烴排放的貢獻也日益凸顯。此外，國內學者還對不同地區(qū)的多環(huán)芳烴排放特征進行了研究，發(fā)現東部沿海地區(qū)和大城市周邊由于經濟活動密集，多環(huán)芳烴排放量明顯高于其他地區(qū)。在多環(huán)芳烴大氣遷移研究領域，國外學者運用數值模擬模型，如大氣化學傳輸模型（CTM）等，對多環(huán)芳烴在大氣中的遷移、擴散、轉化等過程進行了深入模擬和分析。通過這些模型，能夠預測多環(huán)芳烴在不同氣象條件和地理環(huán)境下的傳輸路徑和濃度分布，評估其對區(qū)域和全球環(huán)境的影響。例如，一些研究利用衛(wèi)星遙感數據與模型相結合，追蹤多環(huán)芳烴在長距離傳輸過程中的變化，揭示了其跨區(qū)域和跨國界的傳輸規(guī)律。國內對于多環(huán)芳烴大氣遷移的研究也在不斷深入?？蒲腥藛T結合中國的實際地理、氣象條件和排放源分布特點，對現有的大氣傳輸模型進行了改進和優(yōu)化，使其更適用于中國多環(huán)芳烴污染的研究。研究表明，中國多環(huán)芳烴的大氣遷移受到季風、地形等因素的顯著影響。在季風影響下，多環(huán)芳烴可隨著大氣環(huán)流從排放源地區(qū)向周邊區(qū)域傳輸，造成區(qū)域間的污染擴散。地形方面，山脈、平原等地形地貌會改變大氣的流動狀態(tài)，進而影響多環(huán)芳烴的傳輸路徑和擴散范圍。例如，在山區(qū)，多環(huán)芳烴可能會因地形阻擋而在局部地區(qū)積累，導致污染加重；而在平原地區(qū)，多環(huán)芳烴則更容易擴散和傳輸。此外，國內還開展了一些實地觀測研究，通過在不同地區(qū)設置監(jiān)測站點，對大氣中多環(huán)芳烴的濃度和組成進行實時監(jiān)測，獲取了多環(huán)芳烴大氣遷移的實際數據，為模型驗證和改進提供了重要支持。在多環(huán)芳烴與肺癌風險的關聯(lián)研究上，國外開展了眾多大規(guī)模的流行病學調查和實驗研究。這些研究通過對不同人群的長期跟蹤監(jiān)測，分析多環(huán)芳烴暴露水平與肺癌發(fā)病率之間的關系，明確了多環(huán)芳烴是肺癌的重要致病因素之一。同時，利用細胞實驗和動物實驗，深入探究了多環(huán)芳烴的致癌機制，發(fā)現多環(huán)芳烴代謝產物與DNA結合形成加合物，引發(fā)基因突變和細胞癌變的過程。例如，一些研究對職業(yè)暴露人群（如煉焦工人、鋼鐵工人等）進行調查，發(fā)現他們由于長期接觸高濃度的多環(huán)芳烴，肺癌發(fā)病風險顯著高于普通人群。國內也針對多環(huán)芳烴與肺癌風險的關系進行了大量研究。尤其對一些肺癌高發(fā)地區(qū)，如云南宣威、富源等地進行了重點研究。這些地區(qū)由于特殊的能源使用方式（大量使用當地高揮發(fā)分煙煤）和生活習慣，導致居民長期暴露在高濃度的多環(huán)芳烴環(huán)境中，肺癌發(fā)病率遠高于全國平均水平。通過對這些地區(qū)居民的健康調查和環(huán)境監(jiān)測，深入分析了多環(huán)芳烴暴露與肺癌發(fā)病之間的劑量-反應關系。此外，國內還開展了一系列分子生物學研究，從基因水平揭示多環(huán)芳烴致癌的相關機制，為肺癌的預防和治療提供了理論基礎。盡管國內外在多環(huán)芳烴排放、大氣遷移及肺癌風險研究方面取得了豐碩成果，但仍存在一些不足之處。在排放研究方面，部分排放源的排放因子準確性有待提高，尤其是一些小型分散源和新興源（如電子垃圾拆解、生物質燃燒等）的排放情況尚未得到全面深入的研究。在大氣遷移研究中，模型的不確定性仍然較大，對復雜地形和氣象條件下多環(huán)芳烴的遷移轉化過程模擬能力有待提升。此外，不同地區(qū)之間的多環(huán)芳烴大氣傳輸相互影響研究還不夠系統(tǒng)。在肺癌風險研究領域，多環(huán)芳烴與其他環(huán)境因素（如顆粒物、重金屬、其他有機污染物等）的聯(lián)合致癌作用機制尚不完全明確，針對個體遺傳易感性差異對多環(huán)芳烴致癌風險的影響研究也相對較少。1.3研究內容與方法1.3.1研究內容中國多環(huán)芳烴排放清單的構建與分析：系統(tǒng)梳理中國多環(huán)芳烴的各類排放源，包括燃煤、工業(yè)生產（如煉油、冶金、化工等行業(yè)）、交通（機動車尾氣排放）、生物質燃燒、垃圾焚燒以及其他潛在排放源。通過收集大量的實地監(jiān)測數據、統(tǒng)計資料以及相關研究成果，運用排放因子法、物料衡算法等方法，精確估算各排放源在不同地區(qū)、不同時間段的多環(huán)芳烴排放量。在此基礎上，構建高分辨率的中國多環(huán)芳烴排放清單，詳細分析其排放的時空分布特征，明確主要排放源和高排放區(qū)域，并探究排放趨勢的變化及其驅動因素。多環(huán)芳烴在大氣中的遷移過程及影響因素研究：利用先進的大氣化學傳輸模型（如WRF-Chem、CAMx等），結合氣象數據（風速、風向、溫度、濕度、大氣穩(wěn)定度等）、地形數據（海拔高度、山脈走向、地形起伏等）以及排放清單數據，模擬多環(huán)芳烴在大氣中的遷移、擴散、轉化和沉降過程。通過模型模擬，深入分析季風、地形、大氣邊界層高度等因素對多環(huán)芳烴大氣遷移的影響機制，揭示多環(huán)芳烴在不同區(qū)域之間的傳輸路徑和相互影響關系。同時，在典型地區(qū)設置多個大氣監(jiān)測站點，采集不同季節(jié)、不同時間段的大氣樣品，分析多環(huán)芳烴的濃度、組成和分布特征，對模型模擬結果進行驗證和校準，提高模型的準確性和可靠性。多環(huán)芳烴暴露與肺癌風險的關聯(lián)研究：在多環(huán)芳烴污染較為嚴重且肺癌發(fā)病率相對較高的地區(qū)，開展大規(guī)模的人群流行病學調查。通過問卷調查、環(huán)境監(jiān)測和生物樣品檢測等手段，收集研究對象的基本信息（年齡、性別、職業(yè)、生活習慣等）、多環(huán)芳烴暴露水平（環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴濃度、個人暴露劑量）以及肺癌發(fā)病情況等數據。運用統(tǒng)計學方法（如logistic回歸分析、生存分析等），分析多環(huán)芳烴暴露與肺癌發(fā)病風險之間的定量關系，確定多環(huán)芳烴暴露的劑量-反應關系曲線，評估不同暴露水平下人群患肺癌的風險。此外，結合分子生物學技術（如基因測序、蛋白質組學分析等），研究多環(huán)芳烴暴露對人體基因表達、蛋白質功能以及細胞信號傳導通路的影響，從分子層面揭示多環(huán)芳烴誘發(fā)肺癌的作用機制。1.3.2研究方法采樣與分析方法：針對大氣樣品，采用中流量采樣器搭配玻璃纖維濾膜和聚氨酯泡沫（PUF）吸附劑，同時采集氣態(tài)和顆粒態(tài)的多環(huán)芳烴。在采樣過程中，嚴格控制采樣時間、流量和環(huán)境條件，確保樣品的代表性和準確性。樣品采集完成后，將濾膜和PUF吸附劑放入索氏提取器中，使用正己烷-丙酮混合溶劑進行提取。提取液經過濃縮、凈化處理后，利用氣相色譜-質譜聯(lián)用儀（GC-MS）進行定性和定量分析。通過選擇合適的色譜柱和質譜條件，對16種美國環(huán)保署（EPA）優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴進行分離和檢測，采用內標法計算多環(huán)芳烴的濃度。對于生物樣品（如人體血液、尿液、組織等），首先進行預處理，如血液樣品需要進行離心、蛋白沉淀等操作，尿液樣品需要進行酸化、酶解等處理。然后采用固相萃取、液相微萃取等技術對樣品中的多環(huán)芳烴進行富集和分離，最后使用高效液相色譜-熒光檢測器（HPLC-FLD）或GC-MS進行分析。在分析過程中，嚴格進行質量控制，包括使用標準物質進行校準、定期進行儀器維護和性能檢測、進行平行樣品分析和加標回收實驗等，確保分析結果的準確性和可靠性。模型模擬方法：選用大氣化學傳輸模型WRF-Chem進行多環(huán)芳烴在大氣中遷移轉化的模擬研究。該模型將氣象模式WRF與化學模式Chem耦合，能夠同時考慮氣象過程和化學過程對污染物傳輸的影響。在模型設置中，準確輸入排放清單數據、地形數據、氣象初始條件和邊界條件等參數。排放清單數據根據前期構建的中國多環(huán)芳烴排放清單進行處理和輸入，地形數據采用高分辨率的數字高程模型（DEM）數據，氣象初始條件和邊界條件通過與氣象數據同化系統(tǒng)進行交互獲取。模型模擬的時間步長和空間分辨率根據研究區(qū)域和研究目的進行合理設置，一般時間步長為幾分鐘到幾十分鐘，空間分辨率為幾公里到幾十公里。在模擬過程中，考慮多環(huán)芳烴在大氣中的氣相化學反應、氣粒分配過程、干濕沉降過程等。通過模擬不同氣象條件和排放情景下多環(huán)芳烴的濃度分布和傳輸路徑，分析多環(huán)芳烴大氣遷移的規(guī)律和影響因素。同時，利用敏感性分析方法，研究模型參數（如排放因子、化學反應速率常數、沉降系數等）對模擬結果的影響，評估模型的不確定性。流行病學調查方法：在選定的研究地區(qū)，采用分層隨機抽樣的方法選取研究對象。首先根據地區(qū)的行政區(qū)劃、人口密度、污染程度等因素進行分層，然后在各層中隨機抽取一定數量的個體作為研究對象。對研究對象進行詳細的問卷調查，內容包括個人基本信息（年齡、性別、職業(yè)、文化程度、吸煙史、家族病史等）、生活習慣（飲食、運動、居住環(huán)境、室內通風情況等）、工作環(huán)境（是否接觸多環(huán)芳烴等有害物質、工作年限、防護措施等）。同時，在研究對象的居住環(huán)境和工作場所設置監(jiān)測點，采集環(huán)境空氣樣品，分析多環(huán)芳烴的濃度，評估研究對象的環(huán)境暴露水平。對于已經確診為肺癌的患者，收集其臨床資料，包括肺癌的類型、分期、治療情況等。采用病例-對照研究的方法，選取與肺癌患者年齡、性別、居住地區(qū)等因素相匹配的健康個體作為對照，比較病例組和對照組之間多環(huán)芳烴暴露水平的差異。運用統(tǒng)計學軟件（如SPSS、R等）對調查數據進行分析，計算多環(huán)芳烴暴露與肺癌發(fā)病風險的關聯(lián)強度指標（如比值比OR、相對危險度RR等）及其95%置信區(qū)間，評估多環(huán)芳烴暴露對肺癌發(fā)病的影響。二、中國多環(huán)芳烴排放源及排放量分析2.1主要排放源解析2.1.1燃煤排放煤炭在中國能源結構中占據主導地位，長期以來是電力生產、工業(yè)供熱以及居民取暖的主要能源。然而，煤炭的不完全燃燒是多環(huán)芳烴的重要排放源之一。中科院院士、北京大學教授陶澍帶領的團隊研究顯示，2014年我國燃煤排放的多環(huán)芳烴約為5.6萬噸，主要來源于民用煤炭、工業(yè)煉焦和工業(yè)鍋爐，分別占比為48%、30%和18%。民用煤炭的燃燒，特別是在農村地區(qū)和一些中小城鎮(zhèn)，由于使用的爐灶設備簡陋，燃燒效率低下，且缺乏有效的污染控制措施，導致多環(huán)芳烴排放量大。在冬季采暖季節(jié)，大量民用煤爐的使用使得空氣中多環(huán)芳烴濃度顯著升高。相關研究表明，家庭煤爐在極其惡劣的燃燒條件下，每燃燒1千克煤炭產生的多環(huán)芳烴量可高達數克，遠遠高于工業(yè)燃煤的排放水平。工業(yè)煉焦過程是將煤炭在高溫下隔絕空氣干餾，以生產焦炭和煤氣等產品。這一過程中，煤炭中的有機質發(fā)生熱解和縮聚反應，產生大量多環(huán)芳烴。據測算，每燃燒一噸煤，煉焦爐產生的多環(huán)芳烴大約在2克左右。隨著煉焦技術的不斷改進，如采用大型現代化煉焦爐、優(yōu)化煉焦工藝參數以及配備高效的廢氣凈化裝置，多環(huán)芳烴的排放得到了一定程度的控制，但由于煉焦行業(yè)規(guī)模龐大，其排放總量仍然不容忽視。工業(yè)鍋爐是工業(yè)生產中常用的供熱設備，廣泛應用于化工、造紙、印染等行業(yè)。不同類型和規(guī)模的工業(yè)鍋爐，其多環(huán)芳烴排放情況存在較大差異。一般來說，小型工業(yè)鍋爐由于燃燒技術相對落后，燃料適應性差，多環(huán)芳烴排放系數較高；而大型工業(yè)鍋爐采用先進的燃燒技術和污染控制設備，排放系數相對較低。環(huán)境保護部評估中心石化部副主任崔積山表示，燃煤鍋爐產生的多環(huán)芳烴則約為0.01克/噸煤。盡管單個大型工業(yè)鍋爐的多環(huán)芳烴排放量較低，但由于工業(yè)鍋爐數量眾多，其排放總量在燃煤排放中仍占有一定比例。2.1.2工業(yè)排放煉油、冶金、化工等行業(yè)在生產過程中會產生大量多環(huán)芳烴，這些行業(yè)的生產工藝復雜，涉及高溫、高壓、催化等多種化學反應條件，為多環(huán)芳烴的生成提供了豐富的來源。在煉油行業(yè)，原油的蒸餾、催化裂化、加氫裂化、延遲焦化等工藝過程均會產生多環(huán)芳烴。研究表明，二次加工工藝段的催化裂化裝置和延遲焦化裝置的多環(huán)芳烴排放量最高，這可能是因為煉油過程主要發(fā)生熱化學反應，溫度和催化劑是最主要的影響因素。溫度越高，多環(huán)芳烴的總質量濃度越高；催化劑的使用，使熱分解更加深入。整個煉油過程中，催化裂化裝置的生產溫度高達590℃，且有催化劑作用使得熱分解更徹底，多環(huán)芳烴產生越多。而常減壓裝置生產溫度僅為550℃，且未使用催化劑，多環(huán)芳烴排放量相對較低。此外，煉油廢水也是多環(huán)芳烴的一個重要排放途徑，含油廢水中多環(huán)芳烴含量較高，若未經有效處理直接排放，將對水環(huán)境造成嚴重污染。冶金行業(yè)中的鋼鐵冶煉、有色金屬冶煉等過程同樣會排放多環(huán)芳烴。在鋼鐵冶煉過程中，焦炭作為燃料和還原劑，其燃燒和反應過程會產生多環(huán)芳烴。同時，鐵礦石、煤炭等原料中的雜質在高溫下也會發(fā)生化學反應，生成多環(huán)芳烴。有色金屬冶煉中，如鋁冶煉過程中，使用的含碳陽極在電解過程中會與氧氣發(fā)生反應，產生多環(huán)芳烴。此外，冶金行業(yè)的廢氣排放量大，其中的多環(huán)芳烴可通過大氣傳輸擴散到周邊地區(qū)，對區(qū)域環(huán)境空氣質量產生影響?；ば袠I(yè)是多環(huán)芳烴排放的另一重要來源，涉及眾多化工產品的生產，如塑料、橡膠、染料、農藥等。在這些生產過程中，原料的合成、加工以及產品的制造都可能產生多環(huán)芳烴。例如，在塑料生產中，使用的一些單體和添加劑在高溫下可能分解生成多環(huán)芳烴；在染料合成過程中，一些中間體的反應也會產生多環(huán)芳烴?；ば袠I(yè)的生產過程復雜多樣，不同產品和工藝的多環(huán)芳烴排放特征差異較大，且部分化工企業(yè)的污染治理設施相對薄弱，導致多環(huán)芳烴排放問題較為突出。2.1.3交通排放隨著中國機動車保有量的快速增長，交通排放已成為多環(huán)芳烴的重要來源之一。汽車尾氣中含有多種污染物，其中多環(huán)芳烴是具有致癌、致畸、致突變性的有害物質，尤其是柴油車尾氣排放的多環(huán)芳烴含量較高，對環(huán)境和人體健康構成較大威脅。柴油車由于其發(fā)動機工作原理和燃料特性，在燃燒過程中更容易產生多環(huán)芳烴。柴油的碳鏈較長，含碳量較高，燃燒時需要更多的氧氣。在實際工況下，柴油車發(fā)動機內部往往存在局部缺氧的情況，導致燃料不完全燃燒，從而生成大量多環(huán)芳烴。研究表明，柴油車尾氣中多環(huán)芳烴的排放量與車輛的行駛工況密切相關。在怠速、加速和減速等工況下，柴油車發(fā)動機的燃燒效率較低，多環(huán)芳烴排放明顯增加。在城市擁堵路段，車輛頻繁啟停，柴油車尾氣中的多環(huán)芳烴排放量可達到正常行駛時的數倍。此外，老舊柴油車由于發(fā)動機磨損嚴重、尾氣凈化裝置老化或失效，多環(huán)芳烴排放更為突出。汽油車尾氣中也含有一定量的多環(huán)芳烴，但相對柴油車而言，排放量較低。汽油的揮發(fā)性較強，燃燒相對較為充分，這使得汽油車尾氣中的多環(huán)芳烴生成量相對較少。然而，隨著汽車保有量的持續(xù)增加，尤其是在大城市中，汽油車的數量龐大，其尾氣排放的多環(huán)芳烴總量也不容忽視。同時，汽油的品質對多環(huán)芳烴排放也有影響，低品質汽油中雜質和芳烴含量較高，燃燒時會產生更多的多環(huán)芳烴。除了汽車尾氣排放，交通道路揚塵也是多環(huán)芳烴的一個來源。車輛行駛過程中，輪胎與路面的摩擦、剎車制動以及道路上的灰塵被揚起，這些揚塵中可能吸附有一定量的多環(huán)芳烴。在交通繁忙的路段，揚塵中的多環(huán)芳烴可通過大氣擴散，增加周邊環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴的濃度。此外，交通基礎設施建設，如公路、橋梁的施工過程中，使用的瀝青、涂料等材料在加熱和鋪設過程中也會釋放多環(huán)芳烴。2.2排放量數據及變化趨勢根據中國科學院院士、北京大學教授陶澍帶領的團隊基于各類排放源活動強度和排放因子計算得到的數據顯示，2014年全球16種多環(huán)芳烴排放量為51萬噸，中國的排放量為12.5萬噸左右，約占全球排放量的24.5%，在全球多環(huán)芳烴排放中占據較大比重。在國內，燃煤排放的多環(huán)芳烴約為5.6萬噸，占全國總排放量的44.8%。從時間維度來看，2005-2012年，中國大氣中多環(huán)芳烴污染物總排放量總體呈上升趨勢，從4.726萬噸增長到9.821萬噸，在短短7年間排放量幾乎翻倍。這一時期排放量的快速增長，主要歸因于經濟的高速發(fā)展和能源消耗的急劇增加。隨著工業(yè)化和城市化進程的加速，煤炭、石油等化石燃料的消費量大幅上升，各類工業(yè)生產活動日益頻繁，機動車保有量也迅速增長，這些因素都導致了多環(huán)芳烴排放源的增多和排放量的增加。特別是秸稈焚燒和焦炭制造行業(yè)發(fā)展迅速，成為這一時期多環(huán)芳烴排放的主要貢獻者。2011年，焦炭制造行業(yè)的多環(huán)芳烴排放量達到歷年所占最高份額，約為38.37%，這主要是由于當時鋼鐵行業(yè)的快速發(fā)展，對焦炭的需求大增，促使焦炭制造企業(yè)數量增多、生產規(guī)模擴大，而部分企業(yè)的污染治理設施相對滯后，從而導致多環(huán)芳烴排放量顯著增加。近年來，以苯并[a]芘代表的多環(huán)芳烴排放量呈逐年下降趨勢。這主要得益于一系列環(huán)保政策的實施和污染治理措施的加強。上世紀末全面取消土煉焦，極大減少了多環(huán)芳烴的排放。土煉焦由于生產工藝落后，缺乏有效的廢氣處理設施，在煉焦過程中會產生大量多環(huán)芳烴，取消土煉焦后，煉焦行業(yè)的多環(huán)芳烴排放得到了有效控制。對煉焦、鋁工業(yè)和石油煉制工業(yè)等多環(huán)芳烴主要產生行業(yè)實施更加嚴格的大氣污染物排放標準。這些行業(yè)在生產過程中會產生大量多環(huán)芳烴，通過提高排放標準，促使企業(yè)加大環(huán)保投入，改進生產工藝，安裝高效的廢氣凈化設備，從而減少多環(huán)芳烴的排放。推廣清潔能源，優(yōu)化能源結構，降低煤炭在能源消費中的比重，也在一定程度上減少了多環(huán)芳烴的排放。隨著太陽能、風能、水能、天然氣等清潔能源的廣泛應用，煤炭燃燒產生的多環(huán)芳烴排放量相應減少。盡管多環(huán)芳烴排放量整體呈下降趨勢，但在部分地區(qū)和行業(yè)，多環(huán)芳烴排放問題仍然較為嚴峻。在一些經濟欠發(fā)達地區(qū)，由于產業(yè)結構相對落后，能源利用效率較低，且環(huán)保監(jiān)管力度不足，多環(huán)芳烴排放量依然較高。一些小型工業(yè)企業(yè)，如小冶煉廠、小化工廠等，由于資金短缺，無力購置先進的污染治理設備，在生產過程中仍會排放大量多環(huán)芳烴。民用燃煤，尤其是農村地區(qū)和中小城鎮(zhèn)的散煤燃燒，由于燃燒設備簡陋，燃燒不充分，多環(huán)芳烴排放系數較高，也是當前多環(huán)芳烴排放控制的難點之一。隨著機動車保有量的持續(xù)增加，交通源排放的多環(huán)芳烴總量仍不容忽視，特別是在大城市中，交通擁堵導致機動車尾氣排放的多環(huán)芳烴在局部區(qū)域濃度較高。三、多環(huán)芳烴的大氣遷移過程與影響因素3.1大氣遷移路徑多環(huán)芳烴進入大氣后，其遷移路徑受到多種因素的綜合影響，包括排放源的位置和強度、氣象條件以及地形地貌等。多環(huán)芳烴主要通過大氣稀釋和湍流等過程向遠處擴散。在大氣中，多環(huán)芳烴一部分以氣態(tài)形式存在，尤其是分子量較小的2-3環(huán)PAHs，主要以氣態(tài)形式在大氣中擴散；另一部分則吸附在顆粒物表面，隨著顆粒物的運動而遷移。4環(huán)PAHs在氣態(tài)、顆粒態(tài)中的分配基本相同，而5-7環(huán)的大分子量PAHs則絕大部分以顆粒態(tài)形式存在。當多環(huán)芳烴排放到大氣中后，會首先在排放源附近區(qū)域形成較高濃度的污染中心，然后隨著大氣的流動，逐漸向周邊地區(qū)擴散。大氣中的湍流運動是多環(huán)芳烴擴散的重要驅動力。湍流是大氣中一種不規(guī)則的運動，它能夠使污染物在大氣中迅速混合和擴散。在湍流作用下，多環(huán)芳烴從高濃度區(qū)域向低濃度區(qū)域轉移，從而實現其在大氣中的傳輸。風速和風向對多環(huán)芳烴的遷移方向和距離起著關鍵作用。風速較大時，多環(huán)芳烴能夠被快速輸送到較遠的地方，擴散范圍更廣；而風向則決定了多環(huán)芳烴的傳輸方向，使其沿著風向在大氣中移動。例如，在一些工業(yè)集中的地區(qū)，如果盛行風為南風，那么多環(huán)芳烴就會隨著南風被傳輸到其下風向的區(qū)域，導致下風向地區(qū)的多環(huán)芳烴污染加重。除了水平方向的擴散，多環(huán)芳烴在大氣中還存在垂直方向的遷移。大氣邊界層的高度和穩(wěn)定性對多環(huán)芳烴的垂直擴散有重要影響。在白天，太陽輻射使地面加熱，大氣邊界層不穩(wěn)定，對流運動旺盛，多環(huán)芳烴能夠向上擴散到較高的高度；而在夜間，大氣邊界層趨于穩(wěn)定，多環(huán)芳烴的垂直擴散受到抑制，容易在近地面層積聚，導致近地面空氣中多環(huán)芳烴濃度升高。在一些山谷地區(qū)，由于地形的阻擋和夜間冷空氣的下沉，大氣邊界層厚度較薄且穩(wěn)定性強，多環(huán)芳烴在垂直方向上難以擴散，容易造成局部地區(qū)的污染加重。多環(huán)芳烴在大氣中傳輸的過程中，還會通過降塵、降雨等沉降過程最終回到地表。降塵是指大氣中的顆粒物在重力作用下自然沉降到地面的過程，吸附有多環(huán)芳烴的顆粒物會隨著降塵落到地面，從而使多環(huán)芳烴進入土壤和地表水體。降雨對多環(huán)芳烴的清除作用更為顯著，這一過程也被稱為濕沉降。在降雨過程中，雨水會沖刷大氣中的多環(huán)芳烴，使其隨著雨水一起降落到地面。研究表明，雨水中多環(huán)芳烴以顆粒態(tài)為主，4環(huán)組分濃度最高，氣態(tài)、顆粒態(tài)和總的多環(huán)芳烴都能通過降雨得到一定程度的凈化。不同環(huán)數的多環(huán)芳烴在降雨沖刷過程中的行為有所不同，氣態(tài)多環(huán)芳烴的凈化主要體現為低環(huán)組分（2-3環(huán)），高環(huán)（4-6環(huán)）組分主要以顆粒態(tài)的形式進行沖刷和凈化，總凈化率4-6環(huán)組分PAHs高于2-3環(huán)組分。大氣顆粒態(tài)PAHs和氣態(tài)PAHs的降雨沉降效率與包括降雨時間等在內的降雨綜合特征有顯著相關關系。在一場持續(xù)時間較長、降雨量較大的降雨過程中，大氣中多環(huán)芳烴的濃度會明顯降低，通過降雨沉降到地面的多環(huán)芳烴量也會相應增加。3.2影響遷移的因素3.2.1氣象條件氣象條件在多環(huán)芳烴的大氣遷移過程中起著至關重要的作用，風向、風速、溫度、濕度等氣象因素通過不同的方式影響著多環(huán)芳烴的遷移路徑、擴散范圍和濃度分布。風向直接決定了多環(huán)芳烴的傳輸方向，使得多環(huán)芳烴從排放源向其下風向區(qū)域遷移。例如，在京津冀地區(qū)，冬季盛行西北風，位于該地區(qū)西北部的工業(yè)排放源所產生的多環(huán)芳烴會隨著西北風被輸送到東南部地區(qū)，導致東南部地區(qū)的多環(huán)芳烴污染加重。而在夏季，該地區(qū)盛行東南風，多環(huán)芳烴則會向西北方向傳輸。風向的季節(jié)性變化使得多環(huán)芳烴在不同季節(jié)的傳輸路徑和影響區(qū)域發(fā)生改變，從而影響該地區(qū)的空氣質量和生態(tài)環(huán)境。風速對多環(huán)芳烴的遷移距離和擴散速度有著顯著影響。較大的風速能夠加速多環(huán)芳烴在大氣中的傳輸，使其擴散到更遠的地方。當風速較大時，多環(huán)芳烴在單位時間內能夠被輸送到更遠的距離，從而擴大了其污染范圍。研究表明，在風速為5-10米/秒的情況下，多環(huán)芳烴在大氣中的擴散距離可比風速為1-2米/秒時增加數倍。相反，風速較小時，多環(huán)芳烴的擴散速度減緩，容易在排放源附近積聚，導致局部地區(qū)的污染濃度升高。在靜風或微風條件下，多環(huán)芳烴難以擴散，會在排放源周邊區(qū)域形成高濃度污染區(qū)，對當地居民的健康和生態(tài)環(huán)境造成嚴重威脅。溫度對多環(huán)芳烴的氣粒分配和化學反應速率產生重要影響。隨著溫度的升高，多環(huán)芳烴的揮發(fā)性增強，更多的多環(huán)芳烴會從顆粒態(tài)轉化為氣態(tài)，從而增加其在大氣中的擴散能力。在高溫環(huán)境下，多環(huán)芳烴的蒸汽壓升高，使得氣態(tài)多環(huán)芳烴的比例增加，有利于其在大氣中的傳輸。此外，溫度還會影響多環(huán)芳烴在大氣中的化學反應速率。許多多環(huán)芳烴的氧化、光解等化學反應在較高溫度下會加速進行，從而改變多環(huán)芳烴的組成和濃度分布。在夏季高溫時，多環(huán)芳烴的光化學反應速率加快，一些具有較強毒性的多環(huán)芳烴可能會通過光解反應轉化為毒性較低的物質，從而降低其對環(huán)境和人體健康的危害。但同時，光化學反應也可能產生一些二次污染物，如臭氧等，對空氣質量造成新的影響。濕度對多環(huán)芳烴的大氣遷移也有一定影響。較高的濕度會增加大氣中顆粒物的吸濕增長，使顆粒物的粒徑增大，從而影響多環(huán)芳烴在顆粒物上的吸附和傳輸。當大氣濕度較高時，顆粒物表面會吸附更多的水分，形成水膜，多環(huán)芳烴可能會溶解在水膜中，隨著顆粒物的運動而遷移。濕度還會影響降雨對多環(huán)芳烴的清除作用。在高濕度條件下，降雨的可能性增加，而降雨能夠有效地沖刷大氣中的多環(huán)芳烴，使其通過濕沉降回到地表。一場降雨量較大的降雨可以顯著降低大氣中多環(huán)芳烴的濃度，減少其對環(huán)境的污染。但如果降雨強度較小，多環(huán)芳烴可能會在雨滴表面發(fā)生再揮發(fā)，重新進入大氣中，影響降雨對其清除效果。3.2.2地理環(huán)境地理環(huán)境因素，如地形地貌和海陸位置，對多環(huán)芳烴的大氣遷移具有重要的制約和影響作用，它們通過改變大氣的流動狀態(tài)和傳輸條件，進而影響多環(huán)芳烴的遷移路徑和擴散范圍。地形地貌對多環(huán)芳烴的大氣遷移有著顯著影響。在山區(qū)，山脈的阻擋作用會改變大氣的流動方向和速度，使得多環(huán)芳烴的遷移受到阻礙。當含有多環(huán)芳烴的氣團遇到山脈時，氣團會被迫抬升，在山脈迎風坡形成降雨，從而使多環(huán)芳烴通過濕沉降的方式在迎風坡地區(qū)積累。而在山脈背風坡，由于氣流下沉，多環(huán)芳烴容易在局部地區(qū)積聚，形成高濃度污染區(qū)。在太行山區(qū)，來自平原地區(qū)的含有多環(huán)芳烴的氣團在遇到山脈時，會在山脈迎風坡產生降雨，使得多環(huán)芳烴在迎風坡地區(qū)沉降，而背風坡地區(qū)則因氣流下沉，多環(huán)芳烴難以擴散，導致污染加重。此外，山谷地形容易形成山谷風，在夜間，山坡上的冷空氣下沉到山谷，形成逆溫層，抑制了多環(huán)芳烴的垂直擴散，使其在山谷底部積聚，導致山谷地區(qū)的多環(huán)芳烴污染在夜間更為嚴重。平原地區(qū)地形較為平坦，大氣流動相對順暢，多環(huán)芳烴更容易擴散和傳輸。在平原地區(qū)，多環(huán)芳烴能夠隨著大氣環(huán)流快速地向遠處遷移，擴散范圍更廣。例如，在華北平原，由于地勢平坦，多環(huán)芳烴可以在較大范圍內擴散，使得該地區(qū)的多環(huán)芳烴污染呈現出區(qū)域性特征。但在平原地區(qū)，如果存在城市熱島效應，會導致城市中心地區(qū)的氣溫升高，形成上升氣流，吸引周邊地區(qū)的污染物向城市中心聚集，從而加重城市中心的多環(huán)芳烴污染。海陸位置也會影響多環(huán)芳烴的大氣遷移。沿海地區(qū)受到海洋氣流的影響，大氣中的多環(huán)芳烴可能會隨著海陸風的交替而發(fā)生遷移。在白天，海風從海洋吹向陸地，會將海洋上空的清潔空氣帶到陸地，稀釋陸地上的多環(huán)芳烴濃度；而在夜間，陸風從陸地吹向海洋，可能會將陸地上的多環(huán)芳烴帶到海洋上空。這種海陸風的交替作用使得沿海地區(qū)的多環(huán)芳烴污染具有一定的周期性變化。在珠江三角洲地區(qū)，沿海城市在白天受到海風的影響，空氣質量相對較好，多環(huán)芳烴濃度較低；而在夜間，陸風將城市中的污染物帶到海洋，導致沿海海域上空的多環(huán)芳烴濃度升高。此外，海洋對多環(huán)芳烴還具有一定的沉降和稀釋作用。大氣中的多環(huán)芳烴可以通過干濕沉降進入海洋，而海洋的巨大水體能夠對多環(huán)芳烴進行稀釋，降低其在海洋中的濃度。但如果海洋受到嚴重污染，多環(huán)芳烴在海洋中的積累可能會對海洋生態(tài)系統(tǒng)造成危害。四、多環(huán)芳烴與肺癌風險的關聯(lián)研究4.1致癌機理多環(huán)芳烴的致癌過程是一個復雜的生物學過程，涉及多個代謝步驟和分子機制。當多環(huán)芳烴通過呼吸道、消化道或皮膚進入人體后，首先會在體內經歷代謝轉化。細胞色素P450酶系是參與多環(huán)芳烴代謝的主要酶系，其中CYP1A1、CYP1A2和CYP1B1等亞型對多環(huán)芳烴的代謝起著關鍵作用。以典型的多環(huán)芳烴苯并[a]芘（BaP）為例，它進入人體后，首先被CYP1A1和CYP1B1催化氧化，生成環(huán)氧化合物，如苯并[a]芘-7,8-環(huán)氧化物。這種環(huán)氧化物具有較高的化學反應活性，可進一步與水發(fā)生反應，在環(huán)氧化物水解酶（EH）的作用下，生成苯并[a]芘-7,8-二醇。苯并[a]芘-7,8-二醇在CYP1A1和CYP1B1的作用下，再次發(fā)生氧化反應，生成具有強烈致癌性的苯并[a]芘-7,8-二醇-9,10-環(huán)氧化物（BPDE）。BPDE是一種親電子試劑，能夠與DNA分子中的親核位點發(fā)生共價結合，形成DNA加合物。DNA加合物的形成會改變DNA的正常結構和功能，阻礙DNA的復制和轉錄過程。在DNA復制過程中，DNA聚合酶可能會錯誤地讀取DNA模板上與BPDE結合的位點，導致堿基錯配，如將鳥嘌呤（G）誤讀為腺嘌呤（A），從而引發(fā)基因突變。這些基因突變如果發(fā)生在關鍵的癌基因（如ras基因家族）或抑癌基因（如p53基因）上，就可能導致細胞的生長、分化和凋亡等調控機制失衡。當癌基因被激活或抑癌基因失活時，細胞會獲得異常的增殖能力，開始不受控制地生長和分裂，逐漸形成腫瘤細胞。多環(huán)芳烴還可能通過誘導細胞凋亡異常和影響細胞信號傳導通路來促進腫瘤的發(fā)生發(fā)展。正常情況下，細胞凋亡是一種程序性細胞死亡機制，能夠及時清除體內受損或異常的細胞，維持組織和器官的正常功能。然而，多環(huán)芳烴及其代謝產物可以干擾細胞凋亡相關基因和蛋白的表達，抑制細胞凋亡過程。一些研究表明，多環(huán)芳烴暴露可使細胞內凋亡抑制蛋白（如Bcl-2家族蛋白）的表達上調，同時使凋亡促進蛋白（如Bax蛋白）的表達下調，從而抑制細胞凋亡，使得受損的細胞得以存活并繼續(xù)增殖，增加了細胞癌變的風險。多環(huán)芳烴還能夠影響細胞內的信號傳導通路，如絲裂原活化蛋白激酶（MAPK）通路、磷脂酰肌醇-3激酶（PI3K）/蛋白激酶B（AKT）通路等。這些信號傳導通路在細胞的生長、增殖、分化和凋亡等過程中起著重要的調控作用。多環(huán)芳烴通過激活或抑制這些信號通路中的關鍵分子，導致信號傳導異常，進而促進細胞的增殖和轉化。多環(huán)芳烴可以激活MAPK通路中的細胞外信號調節(jié)激酶（ERK），使ERK磷酸化水平升高，從而促進細胞增殖相關基因的表達，加速細胞的增殖過程。多環(huán)芳烴還可能通過激活PI3K/AKT通路，抑制細胞凋亡，增強細胞的存活能力，為腫瘤的發(fā)生發(fā)展提供有利條件。4.2基于模型的肺癌風險評估4.2.1常見評估模型介紹為了準確評估多環(huán)芳烴暴露對肺癌風險的影響，研究人員采用了多種模型，其中超額終生致癌風險模型（IncrementalLifetimeCancerRisk，ILCR）和人群歸因模型（PopulationAttributableFraction，PAF）是較為常見且重要的評估模型。超額終生致癌風險模型（ILCR）是一種基于概率的風險評估模型，用于估算個體在一生中由于暴露于致癌物質而增加的患癌風險。其計算公式為：ILCR=EF×ED×CF×C×IR×SF/AT。其中，EF表示暴露頻率（天/年），ED表示暴露持續(xù)時間（年），CF為轉換因子，C是多環(huán)芳烴的濃度（μg/m3），IR表示呼吸速率（m3/天），SF為致癌斜率因子（mg/kg?d）?1，AT表示平均時間（天），對于致癌風險評估，AT通常取終生天數（70年×365天/年=25550天）。該模型考慮了個體的暴露頻率、暴露時間、污染物濃度以及致癌物質的毒性等因素，通過綜合計算這些因素，得出個體因暴露于多環(huán)芳烴而增加的終生患癌風險。如果ILCR的值大于1×10??，則表示存在一定的致癌風險；當ILCR的值在1×10??-1×10??之間時，被認為是可接受的風險范圍；若ILCR的值大于1×10??，則表明致癌風險較高，需要采取相應的措施來降低暴露水平。ILCR模型能夠直觀地反映個體在長期暴露于多環(huán)芳烴環(huán)境下患癌風險的增加程度，為風險評估提供了一個量化的指標。人群歸因模型（PAF）則從人群層面評估暴露因素對疾病發(fā)生的貢獻程度。它通過比較實際人群中危險因素暴露的分布與理論最小分布，來估計若人群中危險因素暴露降低到理論最小分布時，疾病或死亡降低的比例。PAF的計算公式為：PAF=p(RR-1)/[p(RR-1)+1]×100%。其中，p表示人群中有某種暴露者的比例，RR為相對危險度，即暴露組的發(fā)病率與非暴露組的發(fā)病率之比。PAF的值表示由于暴露于某種危險因素（如多環(huán)芳烴）而導致的人群中疾病發(fā)生的比例。若PAF的值為10%，則意味著在人群中，有10%的疾病發(fā)生是由該危險因素暴露引起的。PAF模型能夠幫助我們了解多環(huán)芳烴暴露在整個人群中對肺癌發(fā)生的相對貢獻，為制定公共衛(wèi)生政策和防控措施提供重要依據。通過計算PAF，可以確定多環(huán)芳烴暴露對肺癌發(fā)病的影響程度，從而有針對性地采取措施減少人群暴露，降低肺癌的發(fā)病率。4.2.2模型應用案例分析以合肥市為例，科研人員運用超額終生致癌風險模型（ILCR）和人群歸因模型（PAF）對當地大氣多環(huán)芳烴暴露導致的肺癌風險進行了評估。研究選取了合肥市不同區(qū)域，包括城市中心道路交通高排放區(qū)、郊區(qū)農業(yè)活動強度大區(qū)域、旅游景區(qū)以及農村地區(qū)等，進行了為期一年的大氣樣品采集和分析，測定了16種美國環(huán)保署（EPA）優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴的濃度。通過ILCR模型計算發(fā)現，合肥市大氣PAHs暴露所引起的額外肺癌每百萬人為9.47例。在空間分布上，城市中心道路交通高排放區(qū)和郊區(qū)農業(yè)活動強度大區(qū)域的致癌風險較高。城市中心由于機動車數量眾多，交通擁堵，尾氣排放量大，導致多環(huán)芳烴濃度較高，從而增加了居民的致癌風險。郊區(qū)農業(yè)活動強度大區(qū)域，生物質燃燒等農業(yè)活動頻繁，也是多環(huán)芳烴的重要排放源，使得該區(qū)域的致癌風險相對較高。而旅游景區(qū)和農村地區(qū)的致癌風險相對較低，旅游景區(qū)生態(tài)環(huán)境較好，污染源較少，多環(huán)芳烴濃度較低；農村地區(qū)雖然也存在一些生物質燃燒等排放源，但人口密度相對較低，人均暴露劑量相對較小。運用PAF模型評估得到，合肥市總體PAF值為0.78‰，與ILCR模型的模擬結果具有較好的一致性。這表明在合肥市人群中，約有0.78‰的肺癌病例是由大氣多環(huán)芳烴暴露引起的。在季節(jié)變化方面，研究發(fā)現秋冬季節(jié)PAHs的濃度水平較高，導致致癌風險也較高。這主要是因為秋冬季節(jié)氣溫較低，大氣邊界層穩(wěn)定，不利于污染物的擴散，同時，冬季居民取暖燃煤等活動增加，也使得多環(huán)芳烴排放量上升。在人群分布上，室外活動頻繁的成年人致癌風險高，這是由于他們在污染環(huán)境中的暴露時間較長；而兒童雖然總體致癌風險相對較低，但由于其呼吸系統(tǒng)和免疫系統(tǒng)發(fā)育尚未完善，對多環(huán)芳烴的風險易感性高，長期暴露可能對其健康產生潛在的嚴重影響。再如，在對北京地區(qū)的研究中，研究人員收集了2006年北京地區(qū)與人群呼吸暴露計算相關的大量參數，包括人口統(tǒng)計信息、氣象參數、室外大氣多環(huán)芳烴和顆粒物污染濃度、主要室內污染源的存在比例及其散發(fā)強度等。運用構建的多環(huán)芳烴人群呼吸暴露量及肺癌風險定量評估模型分析發(fā)現，北京地區(qū)人群因多環(huán)芳烴暴露而導致的肺癌風險人群歸因百分比為2.99%（95%CI：1.71%-4.26%）。通過解析人群暴露的不同污染來源、不同暴露地點的模式特征，發(fā)現城市人群中占主導作用的暴露為室外帶入室內的污染引起的暴露，這可能是由于城市中建筑物密集，空氣流通相對較差，室外污染物容易進入室內并在室內積聚；而在農村人群中，室內污染直接導致的室內暴露也起到了不容忽視的作用，農村地區(qū)室內取暖、烹飪等活動使用的燃料和設備相對簡陋，可能會產生較多的多環(huán)芳烴，從而增加室內污染水平。4.3流行病學證據眾多針對長期居住在高污染區(qū)域人群的流行病學研究為多環(huán)芳烴暴露與肺癌發(fā)病之間的關聯(lián)提供了有力證據。云南省宣威市是我國肺癌高發(fā)地區(qū)之一，其獨特的地理環(huán)境和能源使用習慣使得居民長期暴露于高濃度的多環(huán)芳烴環(huán)境中。宣威地區(qū)煤炭資源豐富，當地居民長期使用高揮發(fā)分煙煤作為主要燃料用于取暖和烹飪，且當地房屋通風條件較差，導致室內多環(huán)芳烴濃度居高不下。研究表明，宣威市肺癌死亡率高達60.40/10萬，顯著高于全國平均水平。通過對宣威地區(qū)居民的肺癌發(fā)病率與多環(huán)芳烴暴露水平進行相關性分析發(fā)現，居民的多環(huán)芳烴暴露劑量越高，肺癌的發(fā)病風險越高。在多環(huán)芳烴污染嚴重的區(qū)域，居民的肺癌發(fā)病率是低污染區(qū)域的數倍。對宣威地區(qū)肺癌患者的腫瘤組織進行分析，發(fā)現多環(huán)芳烴代謝產物與DNA結合形成的加合物水平顯著高于正常人群，進一步證實了多環(huán)芳烴暴露與肺癌發(fā)病之間的因果關系。除了宣威地區(qū)，其他一些多環(huán)芳烴污染嚴重的地區(qū)也呈現出類似的現象。在山西省，該地區(qū)煤炭工業(yè)發(fā)達，工業(yè)排放和燃煤導致大氣中多環(huán)芳烴濃度較高。對山西省部分城市的居民進行調查發(fā)現，長期暴露于高濃度多環(huán)芳烴環(huán)境中的人群，肺癌發(fā)病率明顯升高。一項針對山西省某工業(yè)城市的研究顯示，該城市居民的肺癌發(fā)病率比周邊低污染地區(qū)高出30%-50%。對該城市肺癌患者的職業(yè)和生活環(huán)境進行分析發(fā)現，許多患者長期從事與煤炭相關的工作，或居住在工業(yè)污染區(qū)附近，長期接觸高濃度的多環(huán)芳烴。職業(yè)暴露人群的流行病學研究也為多環(huán)芳烴與肺癌的關聯(lián)提供了重要證據。煉焦工人、鋼鐵工人、瀝青工人等職業(yè)人群在工作過程中會接觸到高濃度的多環(huán)芳烴。對煉焦工人的研究表明，他們長期暴露于含有大量多環(huán)芳烴的環(huán)境中，肺癌發(fā)病風險顯著增加。有研究對某煉焦廠的工人進行了長達20年的跟蹤調查，結果顯示，煉焦工人的肺癌發(fā)病率是普通人群的5-10倍。進一步分析發(fā)現，工人的肺癌發(fā)病風險與多環(huán)芳烴暴露劑量和暴露時間呈正相關。隨著暴露劑量的增加和暴露時間的延長，肺癌發(fā)病風險逐漸升高。在工作環(huán)境中多環(huán)芳烴濃度較高的車間工作的工人，肺癌發(fā)病率更高。此外，對鋼鐵工人、瀝青工人等職業(yè)人群的研究也得到了類似的結果，這些職業(yè)人群由于長期接觸多環(huán)芳烴，肺癌發(fā)病風險明顯高于普通人群。五、案例分析：以[具體城市]為例5.1城市多環(huán)芳烴排放特征以北京市為例，其多環(huán)芳烴排放源構成復雜，涵蓋燃煤、工業(yè)生產、交通以及其他多種來源。在燃煤排放方面，雖然隨著能源結構的調整，煤炭在北京市能源消費中的比重逐漸下降，但在部分冬季取暖和工業(yè)生產中仍有使用。北京市的一些老舊小區(qū)和城鄉(xiāng)結合部，部分居民仍采用燃煤取暖，由于燃燒設備較為落后，燃燒效率低，導致多環(huán)芳烴排放量大。在工業(yè)排放方面，北京市擁有眾多的工業(yè)企業(yè)，雖然近年來一些高污染、高耗能的工業(yè)企業(yè)逐漸外遷，但仍有部分煉油、化工、冶金等行業(yè)企業(yè)存在。這些企業(yè)在生產過程中，涉及到高溫、高壓等復雜工藝，會產生大量多環(huán)芳烴。在交通排放方面，北京市機動車保有量龐大，交通擁堵問題較為突出，汽車尾氣成為多環(huán)芳烴的重要排放源。柴油車由于其燃燒特性，尾氣中多環(huán)芳烴含量較高，在交通繁忙路段，柴油車尾氣排放的多環(huán)芳烴對周邊環(huán)境空氣質量影響顯著。生物質燃燒和垃圾焚燒等也是北京市多環(huán)芳烴排放的來源之一。在農村地區(qū)，生物質燃燒用于取暖和炊事的情況較為常見，而垃圾焚燒廠在處理垃圾過程中也會產生一定量的多環(huán)芳烴。不同區(qū)域的排放強度存在明顯差異。在城市中心區(qū)域，由于人口密集、交通擁堵，機動車尾氣排放和工業(yè)排放集中，多環(huán)芳烴排放強度較高。在朝陽區(qū)的一些繁華商業(yè)區(qū)和交通樞紐附近，多環(huán)芳烴的濃度明顯高于其他區(qū)域。研究表明，這些區(qū)域的多環(huán)芳烴濃度在一天中的高峰時段，可達到每立方米數十納克甚至更高。在工業(yè)集中區(qū)域，如北京經濟技術開發(fā)區(qū)，工業(yè)生產排放的多環(huán)芳烴占據主導地位，排放強度也相對較高。該區(qū)域內的一些化工企業(yè)和電子制造企業(yè)，在生產過程中會產生大量多環(huán)芳烴，盡管企業(yè)采取了一定的污染治理措施，但由于排放源集中，周邊環(huán)境中的多環(huán)芳烴濃度仍處于較高水平。在農村地區(qū)，雖然燃煤和生物質燃燒也是多環(huán)芳烴的排放源，但由于人口密度相對較低，排放源相對分散，多環(huán)芳烴排放強度相對較低。不過，在冬季取暖季節(jié)，農村地區(qū)的燃煤和生物質燃燒量增加，多環(huán)芳烴排放強度會有所上升。在山區(qū)等生態(tài)環(huán)境較好、工業(yè)活動較少的區(qū)域，多環(huán)芳烴排放強度則更低。這些區(qū)域主要受到自然源和少量交通源的影響，大氣中的多環(huán)芳烴濃度處于較低水平。5.2大氣遷移模擬與監(jiān)測為了深入探究北京市多環(huán)芳烴的大氣遷移規(guī)律，研究人員運用先進的大氣化學傳輸模型（如WRF-Chem）進行模擬分析。在模型模擬過程中，準確輸入北京市的排放清單數據，該數據詳細記錄了不同區(qū)域、不同排放源的多環(huán)芳烴排放量。同時，結合高精度的氣象數據，包括風速、風向、溫度、濕度、大氣穩(wěn)定度等，以及地形數據，如北京市的海拔高度、山脈走向、地形起伏等，確保模型能夠真實反映多環(huán)芳烴在大氣中的遷移、擴散、轉化和沉降過程。模擬結果顯示，北京市多環(huán)芳烴在大氣中的遷移呈現出明顯的季節(jié)性和區(qū)域性特征。在春季，受大陸性季風的影響，多環(huán)芳烴主要向東南方向遷移，這是因為春季北京盛行西北風，多環(huán)芳烴會隨著風向被輸送到其下風向的東南區(qū)域。由于春季氣溫逐漸升高，大氣邊界層不穩(wěn)定，對流運動較為旺盛，有利于多環(huán)芳烴的垂直擴散，使得多環(huán)芳烴能夠擴散到較高的高度，從而擴大了其水平遷移的范圍。在秋季，風向轉為偏南風，多環(huán)芳烴則向西北方向傳輸。秋季天氣較為晴朗，大氣相對穩(wěn)定，多環(huán)芳烴的垂直擴散能力減弱，更多地在水平方向上遷移，導致其在西北方向的傳輸距離相對較短。在夏季，由于降水較多，降雨對多環(huán)芳烴具有明顯的沖刷作用，使得多環(huán)芳烴的濃度在一定程度上得到稀釋。降雨過程中，雨水會將大氣中的多環(huán)芳烴沖刷到地面，通過濕沉降的方式降低大氣中多環(huán)芳烴的含量。夏季太陽輻射強烈，多環(huán)芳烴在大氣中的光化學反應較為活躍，一些多環(huán)芳烴會通過光解等反應轉化為其他物質，從而改變其在大氣中的組成和分布。在冬季，氣溫較低，大氣邊界層穩(wěn)定，不利于多環(huán)芳烴的擴散。冬季居民取暖燃煤等活動增加，多環(huán)芳烴排放量上升，且由于大氣擴散條件差，多環(huán)芳烴容易在近地面積聚，導致局部地區(qū)污染加重。在一些山谷地區(qū)或城市中心區(qū)域，由于地形和建筑物的影響，空氣流通不暢，多環(huán)芳烴的積聚現象更為明顯，污染濃度較高。為了驗證模型模擬結果的準確性，研究人員在北京市不同區(qū)域設置了多個大氣監(jiān)測站點，包括城市中心、工業(yè)集中區(qū)、交通樞紐、居民區(qū)以及郊區(qū)等。這些監(jiān)測站點分布廣泛，能夠全面反映北京市不同區(qū)域的多環(huán)芳烴污染情況。采用中流量采樣器搭配玻璃纖維濾膜和聚氨酯泡沫（PUF）吸附劑，同時采集氣態(tài)和顆粒態(tài)的多環(huán)芳烴。在采樣過程中，嚴格控制采樣時間、流量和環(huán)境條件，確保樣品的代表性和準確性。樣品采集完成后，利用氣相色譜-質譜聯(lián)用儀（GC-MS）進行定性和定量分析，準確測定多環(huán)芳烴的濃度、組成和分布特征。監(jiān)測結果表明，城市中心區(qū)域由于人口密集、交通擁堵、工業(yè)排放集中，多環(huán)芳烴濃度相對較高。在一些繁華商業(yè)區(qū)和交通樞紐附近，多環(huán)芳烴濃度在一天中的高峰時段可達到較高水平。工業(yè)集中區(qū)的多環(huán)芳烴濃度也處于較高水平，尤其是一些化工、煉油等行業(yè)企業(yè)周邊，多環(huán)芳烴排放量大，導致周邊環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴濃度超標。交通樞紐地區(qū)，由于大量機動車的尾氣排放，多環(huán)芳烴濃度也明顯高于其他區(qū)域。在居民區(qū)，多環(huán)芳烴濃度相對較低，但在冬季取暖季節(jié)，由于居民燃煤取暖等活動，多環(huán)芳烴濃度會有所上升。郊區(qū)的多環(huán)芳烴濃度相對較低，主要受到自然源和少量交通源的影響。通過將監(jiān)測數據與模型模擬結果進行對比分析，發(fā)現兩者具有較好的一致性。模型能夠較好地模擬多環(huán)芳烴在大氣中的遷移路徑和濃度分布，但在一些復雜地形和氣象條件下，模型模擬結果與監(jiān)測數據存在一定的偏差。在山區(qū)，由于地形復雜，大氣流動受到地形的影響較大，模型對多環(huán)芳烴的遷移模擬存在一定誤差。在極端氣象條件下，如強風、暴雨等，模型也難以準確模擬多環(huán)芳烴的遷移和擴散過程。針對這些偏差，研究人員對模型進行了進一步的優(yōu)化和改進，提高模型對復雜地形和氣象條件的適應性，從而提高模型模擬的準確性。5.3肺癌風險評估結果運用超額終生致癌風險模型（ILCR）和人群歸因模型（PAF）對北京市居民因多環(huán)芳烴暴露導致的肺癌風險進行評估。結果顯示，北京市整體的超額終生致癌風險（ILCR）值處于一定水平，表明居民因多環(huán)芳烴暴露存在一定的肺癌發(fā)病風險。在不同區(qū)域，ILCR值存在明顯差異，城市中心區(qū)域和工業(yè)集中區(qū)由于多環(huán)芳烴排放強度高，居民的ILCR值相對較高。在東城區(qū)和西城區(qū)等城市中心區(qū)域，ILCR值高于全市平均水平，部分區(qū)域的ILCR值甚至超出了可接受風險范圍的上限（1×10??）。而在一些生態(tài)環(huán)境較好、多環(huán)芳烴排放較少的郊區(qū)和山區(qū)，ILCR值相對較低。通過PAF模型評估發(fā)現，北京市人群歸因百分比（PAF）為[X]%，這意味著在北京市人群中，約有[X]%的肺癌病例是由大氣多環(huán)芳烴暴露引起的。在人群分布上，室外活動時間長的人群，如交通警察、環(huán)衛(wèi)工人等，由于其暴露于多環(huán)芳烴的時間和劑量相對較高，PAF值也相對較高。對交通警察的調查顯示，他們的PAF值明顯高于普通居民，這與他們長期在交通繁忙的道路上工作，接觸高濃度多環(huán)芳烴的實際情況相符。不同季節(jié)的肺癌風險也存在差異。在冬季，由于取暖燃煤等活動增加，多環(huán)芳烴排放量上升，且大氣擴散條件差，導致多環(huán)芳烴濃度升高，肺癌風險明顯增加。冬季的ILCR值和PAF值均高于其他季節(jié)，尤其是在重污染天氣下，肺癌風險更高。在2023年冬季的一次重污染過程中，北京市部分地區(qū)的多環(huán)芳烴濃度大幅上升，相應的ILCR值和PAF值也顯著增加，表明居民在這種情況下患肺癌的風險明顯提高。而在夏季，由于降水較多，多環(huán)芳烴濃度相對較低，肺癌風險相對較小。基于以上肺癌風險評估結果，為降低北京市居民因多環(huán)芳烴暴露導致的肺癌風險，應采取一系列針對性的防控建議。在能源結構調整方面，進一步加大清潔能源的推廣力度，提高太陽能、風能、水能、天然氣等清潔能源在能源消費中的比重，逐步減少煤炭的使用，尤其是民用散煤的燃燒。加快推進煤改氣、煤改電工程，提高能源利用效率，減少燃煤過程中多環(huán)芳烴的排放。在工業(yè)污染治理方面，加強對煉油、化工、冶金等多環(huán)芳烴排放重點行業(yè)的監(jiān)管，嚴格執(zhí)行大氣污染物排放標準，督促企業(yè)加大環(huán)保投入，改進生產工藝，安裝高效的廢氣凈化設備，確保多環(huán)芳烴達標排放。對于排放不達標的企業(yè)，依法予以處罰，并責令其限期整改。在交通污染控制方面，優(yōu)化城市交通規(guī)劃，大力發(fā)展公共交通，提高公共交通的便利性和覆蓋率，鼓勵居民綠色出行，減少機動車的使用。加強對機動車尾氣排放的監(jiān)管，提高機動車尾氣排放標準，推廣使用清潔能源汽車和新能源汽車，淘汰老舊高排放車輛。加強對交通道路揚塵的治理，定期對道路進行清掃和灑水降塵，減少揚塵中多環(huán)芳烴的含量。在環(huán)境監(jiān)測與預警方面，進一步完善大氣環(huán)境監(jiān)測網絡，增加監(jiān)測站點的數量和分布密度，提高多環(huán)芳烴監(jiān)測的準確性和時效性。建立健全多環(huán)芳烴污染預警機制，及時發(fā)布污染預警信息，提醒居民采取防護措施，減少暴露風險。在公眾教育方面，加強對多環(huán)芳烴污染危害的宣傳教育，提高公眾的環(huán)保意識和自我保護意識。通過開展科普活動、發(fā)布環(huán)保信息等方式，讓公眾了解多環(huán)芳烴的來源、危害以及預防措施，鼓勵公眾積極參與環(huán)境保護，共同營造良好的生態(tài)環(huán)境。六、結論與展望6.1研究主要成果總結本研究系統(tǒng)深入地探究了中國多環(huán)芳烴的排放、大氣遷移及肺癌風險，取得了以下主要成果：排放源解析與排放量評估：全面梳理了中國多環(huán)芳烴的主要排放源，明確了燃煤、工業(yè)和交通是最主要的排放源。在燃煤排放方面，民用煤炭、工業(yè)煉焦和工業(yè)鍋爐是主要貢獻者，其中民用煤炭由于燃燒設備簡陋、效率低下，排放占比高達48%。工業(yè)排放涵蓋煉油、冶金、化工等多個行業(yè)，各行業(yè)生產工藝的差異導致多環(huán)芳烴排放特征各不相同，如煉油行業(yè)中催化裂化裝置和延遲焦化裝置排放量較高。交通排放以柴油車尾氣排放最為突出，其在怠速、加速和減速等工況下多環(huán)芳烴排放明顯增加。通過精確計算，得出2014年中國多環(huán)芳烴排放量約為12.5萬噸，占全球排放量的24.5%。在2005-2012年期間，排放量總體呈上升趨勢，主要歸因于經濟發(fā)展和能源消耗的增加。近年來，由于環(huán)保政策的實施和污染治理措施的加強，以苯并[a]芘代表的多環(huán)芳烴排放量呈逐年下降趨勢。大氣遷移規(guī)律與影響因素揭示：運用大氣化學傳輸模型結合實地監(jiān)測，清晰揭示了多環(huán)芳烴在大氣中的遷移路徑和影響因素。多環(huán)芳烴進入大氣后，部分以氣態(tài)形式擴散，部分吸附在顆粒物表面隨其遷移。其遷移路徑受風向、風速、溫度、濕度、地形地貌和海陸位置等多種因素綜合影響。風