正電子湮沒技術(shù)第一頁，共五十三頁，2022年，8月28日概述

正電子湮沒技術(shù)(PositronAnnihilationTechnique，簡稱PAT)是一門六十年代迅速發(fā)展起來的新學(xué)科。通過測量正電子與材料中電子湮沒時所發(fā)射出的射線的角度、能量以及正電子與電子湮沒前的壽命，來研究材料的電子結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)。制樣方法簡便，適應(yīng)的材料廣泛，通過射線帶出信息有利于現(xiàn)場測量特點，在固體物理、材料科學(xué)及物理冶金和化學(xué)等領(lǐng)域得到了越來越廣泛的應(yīng)用。第二頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子發(fā)展歷史1939年狄拉克從理論上預(yù)言正電子的存在1932年安德森，1933年Blackett和OcchianLine從實驗上觀測到正電子的存在1934年MoHorovicic提出可能存在e+-e-的束縛態(tài)1937年LSimon和KZuber發(fā)現(xiàn)e+-e-對的產(chǎn)生1945年A.Eruark命名正電子素Positronium(Ps)1945年A.Ore提出在氣體中形成正電子素的Ore模型1951年M.Deutsch首先從實驗上證實Ps的存在1953年R.E.Bell和R.L.Graham測出在固體中正電子湮沒的復(fù)雜譜1956年R.A.Ferrell提出在固體和液體中形成Ps的改進后的Ore模型；廣泛研究了正電子在固體中的湮沒1974年O.E.Mogensen提出形成Ps的激勵團模型(SpurModel)1974年S.L.Varghese和E.S.Ensberq，V.W.He和I.Lindqre從n=1用光激發(fā)而形成n=2的Ps1975年K.F.Canter，A.P.MiLLs和S.Berko觀測了Ps拉曼-輻射和n=2的精細結(jié)構(gòu)。第三頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子與電子湮沒：2湮沒正電子與電子碰撞時會發(fā)生湮沒現(xiàn)象，這時質(zhì)量轉(zhuǎn)變成能量。大多數(shù)情況下，正電子—電子對（簡稱為湮沒對）湮沒后變成兩個光子。若湮沒時湮沒對靜止，則根據(jù)能量守恒與動量守恒可知，兩個光子將沿180相反方向射出，每個光子的能量為： 式中m0電子靜止質(zhì)量，c為光速，EB是正電子—電子之間的束縛能，一般只有eV數(shù)量級，與m0c2這一項相比很小，通常略去不計。計算得E0約等于511keV第四頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子素在氣體、液體和某些固體介質(zhì)中，正電子能夠束縛一個電子而形成一種短壽命的原子即正電子素(Positronium，簡寫為Ps)?？梢哉J為Ps是一種最輕的原子，因為其原子量只有氫原子的1/920。Ps的結(jié)構(gòu)類似于氫，其原子半徑約為氫的兩倍，而結(jié)合能只有氫原子的二分之一。第五頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子與電子湮沒：3湮沒根據(jù)正電子與電子的自旋是互相平行還是反平行，Ps形成兩種態(tài)，即三重態(tài)正正電子素（o-Ps）和單態(tài)仲正電子素（p-Ps），這兩種正電子素具有不同的宇稱。由于湮沒過程屬電磁相互作用應(yīng)滿足宇稱守恒，p-Ps可以發(fā)生2湮沒，而o-Ps只能發(fā)生3湮沒，即放出3個光子。量子電動力學(xué)證明，p-Ps壽命較短，只有125ps，但o-Ps壽命較長，在真空中為142ns。對于入射的非極化正電子，自旋呈對稱分布，因此形成p-Ps與o-Ps的數(shù)目比為1：3。第六頁，共五十三頁，2022年，8月28日3湮沒轉(zhuǎn)換為2湮沒在介質(zhì)中，o-Ps原子中的正電子可以拾起(pich-off)環(huán)境中的電子以更快的速率湮沒，即拾起湮沒或碰撞湮沒(pich-offannihilation)。這導(dǎo)致材料中o-Ps的壽命大大小于140ns的本征壽命而通常只有1-10ns，所以可以利用拾起湮沒追蹤化學(xué)反應(yīng)過程。在固體中，只有在原子或分子間較寬闊的材料如聚合物中，或在某些金屬的表面才有可能形成Ps。第七頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子的壽命自由正電子在其運動速度v遠小于光速c時，單位時間發(fā)生2湮沒的幾率為： 式中r0是經(jīng)典電子半徑，c為光速，ne是正電子所在處的電子密度。通常把簡稱為湮沒率，將其倒數(shù)定義為正電子的壽命，即：正電子壽命反比于ne，就是說正電子所“看見”的電子密度越低，則其壽命越長。第八頁，共五十三頁，2022年，8月28日湮沒對的動量守恒正電子和電子的湮沒特性不僅與介質(zhì)中電子濃度有關(guān)，還和電子動量分布有關(guān)。湮沒對的動能一般為幾個eV。在它們的質(zhì)心坐標(biāo)系中，光子的能量精確地為0.511MeV，并且兩個光子嚴格地向相反方向運動。在實驗室坐標(biāo)系中，由于湮沒對的動量不為零，兩個光子運動的方向會偏離共直線，如圖1所示。第九頁，共五十三頁，2022年，8月28日湮沒過程中動量守恒矢量圖因為熱化后的正電子動量幾乎為零，所以測量的角關(guān)聯(lián)曲線描述了物質(zhì)中被湮沒的電子的動量分布。第十頁，共五十三頁，2022年，8月28日多普勒能移湮沒對的運動還會引起在實驗室坐標(biāo)系中測得的湮沒光子能量的多普勒移動。頻移為：其中vL是湮沒對質(zhì)心的縱向速度，等于PL/2m0，由于光子能量正比于它的頻率，可以得到能量為m0c2時，其多普勒能移為：湮沒輻射的線形反映了物質(zhì)中電子的動量分布。而物質(zhì)結(jié)構(gòu)的變化將引起電子動量分布的變化。所以測量正電子湮沒角關(guān)聯(lián)曲線和多普勒展寬譜可以研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)的變化。第十一頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子放射源正電子湮沒實驗中通常所用正電子源為放射性同位素22Na，這種+源的特點是在其發(fā)生+衰變而放出一個正電子的同時發(fā)射出另外一個光子，光子的能量為1.28MeV，因此這個光子的出現(xiàn)可看作正電子產(chǎn)生的時間零點信號。正電子在樣品中湮沒后發(fā)出能量為0.511MeV光子是湮沒事件的終止信號。測量1.28MeV的光子與0.511MeV的光子之間的時間間隔，就可得到正電子壽命譜。22Na放射源的半衰期較長，為2.6年，且使用方便，因此用于正電子壽命譜測量的放射源幾乎全是22Na源。第十二頁，共五十三頁，2022年，8月28日22Na(2.6Y)545keV(90%)1276keV1.82MeV(<0.05%)圖2.22Na的衰變圖+衰變有90％的分支比，衰變能量為545keV。另一個+衰變能量為1.82MeV，因為此分支比只占0.05%而太低，因此無實際意義。22Na衰變放出+粒子的同時級聯(lián)放出一條能量為1.28MeV的射線，因激發(fā)態(tài)壽命僅為3ps，所以可以把此射線看作是+粒子同時產(chǎn)生的事件。因此1.28MeV的射線作為譜儀時間測量的起始點。第十三頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子湮沒三種實驗方法固體中正電子和多電子系統(tǒng)的湮沒特性，可以分別通過測量兩個光子之間的夾角、射線的能量間隔三種方法進行研究。這三種方法分別稱為：2角關(guān)聯(lián)測量，多普勒線形展寬譜正電子壽命譜。第十四頁，共五十三頁，2022年，8月28日典型的2湮沒角關(guān)聯(lián)測量系統(tǒng)圖3、長縫幾何型角關(guān)聯(lián)裝置符合電路單道分析器單道分析器計數(shù)器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器樣品固定探頭移動探頭放射源xyz第十五頁，共五十三頁，2022年，8月28日圖4、多普勒展寬譜儀原理圖第十六頁，共五十三頁，2022年，8月28日門終止起始高壓電源918多道源和樣品探頭恒比甄別器583高壓電源探頭恒比甄別器583時—幅轉(zhuǎn)換器符合電路延時延時IBM—PC圖5、快—快符合正電子湮沒壽命譜儀方框圖第十七頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子在固體物質(zhì)中的注入從放射源或束流中發(fā)射出來的低能正電子進入固態(tài)材料后，在約幾個ps的時間內(nèi)通過與物質(zhì)原子的各種非彈性散射作用（包括電子電離，等離子體激發(fā)，正電子—電子碰撞，正電子—聲子相互作用等元激發(fā)過程）損失能量，并迅速與周圍環(huán)境達到熱平衡。正電子的深度分布近似滿足下面的指數(shù)關(guān)系：為吸收系數(shù)，由入射時正電子的能量及材料密度決定。直接由放射源入射的正電子平均注入深度為10~1000m，這保證了正電子湮沒帶出的是材料的體信息。第十八頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子在固體物質(zhì)中的擴散熱化后的正電子在介質(zhì)中隨機擴散，平均擴散長度約為1000?，最后與電子發(fā)生湮沒并發(fā)射光子。熱化后的正電子處于正電子導(dǎo)帶帶底的基態(tài)，即非局域的布洛赫態(tài)，并服從玻爾茲曼分布：第十九頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子在固體物質(zhì)中的捕獲在熱擴散階段，正電子波函數(shù)可能會與晶格中的點陣缺陷交迭。由于不具有帶正電原子實的點陣空位是正電子的吸引中心，如果吸引勢足夠強，正電子波函數(shù)會局域到缺陷處形成局域態(tài)或稱作正電子捕獲態(tài)，直到與缺陷處的電子湮沒為止。第二十頁，共五十三頁，2022年，8月28日缺陷的分類第二十一頁，共五十三頁，2022年，8月28日空位型晶體缺陷

空位型缺陷包括： 空位 刃型位錯 空位團 微孔洞等。空位第二十二頁，共五十三頁，2022年，8月28日刃位錯點陣示意圖第二十三頁，共五十三頁，2022年，8月28日堆垛層錯缺陷第二十四頁，共五十三頁，2022年，8月28日晶粒間界第二十五頁，共五十三頁，2022年，8月28日缺陷的表示符號點缺陷名稱：空位缺陷用V，雜質(zhì)缺陷則用該雜質(zhì)的元素符號表示，電子缺陷用e表示，空穴缺陷用h表示。缺陷符號的右下角的符號標(biāo)志著缺陷在晶體中所占的位置：用被取代的原子的元素符號表示缺陷是處于該原子所在的點陣格位上；用字母i表示缺陷是處于晶格點陣的間隙位置。第二十六頁，共五十三頁，2022年，8月28日二態(tài)捕獲模型二態(tài)捕獲模型認為，正電子在樣品中存在兩種不同的狀態(tài)：第一種是自由態(tài)，第二種是缺陷捕獲態(tài)或某種其他正電子束縛態(tài)。設(shè)在任一時刻t，處在這兩種態(tài)下的正電子數(shù)目分別為nf（自由態(tài)）和nd（缺陷捕獲態(tài)），正電子處于自由態(tài)和捕獲態(tài)時的湮沒率分別為λf和λd，缺陷對正電子的捕獲率為，而正電子從捕獲態(tài)變成自由態(tài)的逃逸率為γ，則下面的速率方程成立：（1）第二十七頁，共五十三頁，2022年，8月28日二態(tài)捕獲模型的初始條件一般假定正電子在剛熱化結(jié)束時，全部N0個正電子都處于自由態(tài)（2）第二十八頁，共五十三頁，2022年，8月28日二態(tài)捕獲模型分析解（4）（3）第二十九頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子壽命譜與二態(tài)捕獲模型按兩態(tài)捕獲模型，實驗中測得的正電子壽命譜S(t)是任一時刻單位時間湮沒掉的正電子數(shù)目作為t的函數(shù)，它等于從兩種狀態(tài)湮沒掉的正電子之和，即（5）（6）（7）第三十頁，共五十三頁，2022年，8月28日壽命譜結(jié)果與二態(tài)捕獲模型實驗測得的正電子壽命譜可以看作是兩個互相獨立的表觀譜成分1和2的迭加，他們在壽命譜中的相對強度分別為I1和I2。1和2與物理圖象中的正電子壽命一般不直接對應(yīng)相等，而是通過式（4）互相聯(lián)系。1、2、I1和I2是實驗上可測量的量，從這幾個量出發(fā)，再利用(4)和(7)式，在作了一些物理上合理的假定以后，原則上可求出我們感興趣的量如，d等。但最簡單的結(jié)果是立即可求出f，它就等于平均湮沒率av，av的定義為：（8）第三十一頁，共五十三頁，2022年，8月28日二態(tài)捕獲模型的近似為了得到一些更簡單的關(guān)系式，便于分析實驗結(jié)果，?？刹捎靡恍┖侠淼慕疲簾o逃逸近似（簡單捕獲模型）低缺陷濃度近似第三十二頁，共五十三頁，2022年，8月28日無逃逸近似當(dāng)缺陷捕獲勢很大時，基本上可忽略正電子的逃逸效應(yīng)，由式（4）和（7），令逃逸率=0，即可得常用的簡單捕獲模型結(jié)果。（9）第三十三頁，共五十三頁，2022年，8月28日低缺陷濃度近似當(dāng)缺陷濃度很低時，和都很小，由式（4）和（7）可近似求得如下結(jié)果：（10）式（9）和式（10）中都有這樣的結(jié)果，即：式子右邊都是由實驗可測量的量，因此可求出值。

第三十四頁，共五十三頁，2022年，8月28日捕獲率與缺陷濃度C的關(guān)系通常從物理上認為，缺陷對正電子的捕獲率正比于缺陷濃度C，即有：式中為單位濃度的缺陷對正電子的捕獲率，即比捕獲率，它對于某一定材料中的某種缺陷在一定條件下可看作常數(shù)。由實驗數(shù)據(jù)計算得出的值的變化可反映樣品中缺陷濃度的變化。第三十五頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子的平均壽命有時壽命譜中兩個壽命成分靠得很近，以致難于用計算機程序?qū)⑺鼈兎蛛x開來，或者有時希望用一個綜合的參數(shù)來描述正電子湮沒特性，這個參數(shù)就是正電子的平均壽命，在二態(tài)捕獲模型下，可以寫為：將第（9）式代入這個式子中就有：第三十六頁，共五十三頁，2022年，8月28日實驗譜的數(shù)據(jù)分析壽命譜解析中所用PositronFit程序的數(shù)學(xué)模型多普勒線形參數(shù)第三十七頁，共五十三頁，2022年，8月28日PositronFit程序的數(shù)學(xué)模型正電子湮沒實驗中很大一部分工作在于解析實測譜，其中壽命譜解析中最常用的是PositronFit程序。該程序的基本思想是假定譜儀的分辨函數(shù)可用60Co源同時放出的兩個射線在譜儀上測得的時間譜來表示，這個時間譜可以看成是一個單高斯函數(shù)。實驗所得到的正電子壽命譜是1~4個指數(shù)衰減曲線之和與儀器分辨函數(shù)的卷積再加上一個常數(shù)本底。其數(shù)學(xué)模式如下：第三十八頁，共五十三頁，2022年，8月28日設(shè)湮沒率為j壽命成分的理想譜是下面的指數(shù)曲線：對上式在[0,]區(qū)域積分，可得曲線下面積為I0j/j，表示該壽命成分的強度。譜儀分辨函數(shù)曲線用歸一化高斯函數(shù)表示：其中高斯曲線的標(biāo)準(zhǔn)偏差與譜儀分辨率的關(guān)系為：第三十九頁，共五十三頁，2022年，8月28日將Ij(t)與P(t)求卷積得Fj(t)是湮沒率為j的壽命成分對壽命譜的貢獻。該壽命成分對第i道計數(shù)的貢獻Fji為設(shè)壽命譜的本底為B，含有K0個壽命成分，則第i道計數(shù)的表達式為此式是程序擬合時所用的最終表達式。其中，fi是實測壽命譜第i道的統(tǒng)計計數(shù)。第四十頁，共五十三頁，2022年，8月28日多普勒線形參數(shù)實驗中測得多普勒展寬譜以后，有兩種數(shù)據(jù)處理方法。其一是對所得能譜去卷積從而得到本征譜。其二是最常用的線形參數(shù)法。線形參數(shù)法的基本思想是用能譜的各種線形參數(shù)來表示實測譜的形狀特征，根據(jù)線形參數(shù)的變化來對樣品材料中與缺陷有關(guān)的各種問題進行研究。第四十一頁，共五十三頁，2022年，8月28日圖6、多普勒展寬譜線形參數(shù)的定義第四十二頁，共五十三頁，2022年，8月28日線形參數(shù)的定義H參數(shù)的變化主要受峰中心區(qū)域計數(shù)的影響，主要反映了正電子與小動量電子（傳導(dǎo)電子）湮沒的情況。W參數(shù)主要受能峰兩翼計數(shù)的影響，因而主要反映正電子與高動量電子（核心電子）湮沒的情況。S、D參數(shù)綜合反映了高動量電子和低動量電子湮沒的情況。第四十三頁，共五十三頁，2022年，8月28日正電子湮沒技術(shù)的應(yīng)用

正電子湮沒技術(shù)應(yīng)用已有二十多年的歷史。大量工作集中在發(fā)現(xiàn)和觀察現(xiàn)象、改進實驗技術(shù)、提出各種理論模型進行嘗試性描述上，至今已跨入致力于物理過程定量或半定量理論與實驗研究的階段。目前能夠用PAT測量空位形成能的純金屬幾乎都已測完，并開始進入了稀薄合金（低合金）中空位形成能定量測定的階段。對于大多數(shù)材料科學(xué)中的問題來說，目前尚缺少定量的描述，而新的可能理論模型和實驗結(jié)果仍在不斷地涌現(xiàn)。第四十四頁，共五十三頁，2022年，8月28日金屬及合金研究中的應(yīng)用金屬中的點缺陷非晶態(tài)合金合金相變氫脆及金屬氫化物的研究第四十五頁，共五十三頁，2022年，8月28日金屬中的點缺陷形變、疲勞及輻照等手段都能造成金屬中產(chǎn)生大量的空位、空位團、位錯等缺陷。PAT能夠用來追蹤這些缺陷的產(chǎn)生及退火回復(fù)過程，這將導(dǎo)致對缺陷濃度、種類、運動激活能、雜質(zhì)—缺陷相互作用等問題的了解，從而成為金屬物理及金屬學(xué)研究中的重要工具。第四十六頁，共五十三頁，2022年，8月28日非晶態(tài)合金人們致力于觀察晶態(tài)與非晶態(tài)的差別，以及正電子湮沒參數(shù)隨晶化過程的變化，包括對非晶態(tài)進行中子輻照、冷軋?zhí)幚淼?。實驗結(jié)果不一致性的主要因素。一方面，樣品組分及工藝條件中可能存在的對正電子實驗有影響的細微差別，另一方面，正電子實驗本身的精度有限，而有意義的信息變化量較小。這可能是由于非晶態(tài)物質(zhì)中的正電子捕獲中心是一種寬而淺的勢阱，于是捕獲態(tài)與自由態(tài)之間湮沒參數(shù)的差別沒有晶態(tài)物質(zhì)中那樣大。對非晶態(tài)中正電子湮沒機制的研究正在積極地進行，這方面目前還沒有較成熟的理論。第四十七頁，共五十三頁，2022年，8月28日合金相變許多合金相變過程都能對正電子湮沒參數(shù)產(chǎn)生明顯的影響。因此，可以用PAT來確定合金相變的溫度。因為正電子湮沒的壽命和湮沒光子對的動量原則上與湮沒處的電子密度和電子動量有關(guān)，因此，比較相變前后湮沒參數(shù)，能得到不同相下材料微觀結(jié)構(gòu)特征的有關(guān)信息。用PAT研究過多種合金相變，例如有序—無序轉(zhuǎn)變、共析相變、馬氏體相變、沉淀與時效現(xiàn)象等。第四十八頁，共五十三頁，2022年，8月28日氫脆及金屬氫化物的研究氫的滯后破壞是材