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2025全國石油和化工行業(yè)科技創(chuàng)新大會(大連)郭新聞大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院1如何助力碳達峰、碳中和?23CO2加氫資源化利用?“液態(tài)陽光”:耦合電解水、CO2加氫合成液體燃料等過程以固定太陽能CO2加氫合成高附加值產品不僅可以減少CO2排放,同時有利于改善能源結構、實現(xiàn)碳資源的有效循環(huán)AcademicianAcademicianAcademicianAcademicianAcademicianXiamenXiamenAcademician中國化學會第33屆學術年會|第21分會:二氧化碳資源化利用The33The33rdCCSCongress|The21stSession:CarbonDioxideResourceUtilization/mee劉昌俊教授天津大學李燦院士中科院大連化物所孫予罕研究員中科院上海高研院馬新賓教授天津大學劉昌俊教授天津大學李燦院士中科院大連化物所孫予罕研究員中科院上海高研院馬新賓教授天津大學韓一帆教授華東理工大學郭新聞教授宋春山教授大連理工大學化工學院黨委書記香港中文大學理學院院長偉倫化學講座教授趙天生教授寧夏大學劉昭鐵教授陜西師范大學呂小兵教授大連理工大學曾杰教授郭新聞教授宋春山教授大連理工大學化工學院黨委書記香港中文大學理學院院長偉倫化學講座教授趙天生教授寧夏大學劉昭鐵教授陜西師范大學呂小兵教授大連理工大學曾杰教授中國科學技術大學組織單位:中國化學會催化專業(yè)委員會協(xié)辦單位:大連理工大學吳明鉑教授中國石油大學劉忠文教授陜西師范大學汪國雄研究員中科院大連化物所排名不分先后與會專家學者名單持續(xù)更新中……本分會聚焦二氧化碳催化轉化及資源化利用,包括二氧化碳相關:分會聯(lián)系人:張光輝副教授大連理工大張光輝副教授大連理工大小浩教授江南大學余達剛教授四川大學鄧德會研究員中科院大連化物所劉小浩教授江南大學余達剛教授四川大學鄧德會研究員中科院大連化物所蘭亞乾教授華南師范大學3)反應機制及理論計算、技術經濟性分析及工業(yè)化探索實踐等gzhang@催化CO2加氫資源化——研究前沿二氧化碳+氫氣高附加值化產品異相催化劑活性位點及反應機理活性位點及反應機理產物精準調控產物精準調控催化劑修飾及微環(huán)境調控催化劑修飾及微環(huán)境調控智能構建碳循環(huán)系統(tǒng),推動“碳中和”光電制“綠氫”大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院遼寧省“興遼英才”高水平創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團隊“興遼英才計劃”創(chuàng)新團隊負責人“興遼英才計劃”創(chuàng)新團隊負責人教育部“新世紀優(yōu)秀人才”人選光電制“綠氫”省百千萬人才工程百人層次教育部長江學者特聘教授 教育部“新世紀優(yōu)秀人才”省百千萬人才工程百人層次國家海外高層次青年人才遼寧省興遼計劃青年拔尖人才大連理工大學化工學院副院長國家萬人計劃青年拔尖人才遼寧省興遼計劃青年拔尖人才大連理工大學星海杰青遼寧省興遼計劃青年拔尖人才大連理工大學星海青千十余年同步輻射經驗博后海外引才專項獲得者“興遼英才計劃”博士后含鈦多孔材料及催化選擇氧化研究參與建設15萬噸/年HPPO工藝具有十余年碳化物制備及應用經驗主持國家自然科學基金催化新材料的設計與制備擇形催化劑制備與機理研究完成5000噸工業(yè)側線實驗CO2加氫催化劑設計及反應機理探究理論計算研究大連催化國際峰會菁華獎遼寧省自然科學學術成果獎一等獎大連市高層次人才--青年才俊2022EnergyandFuelsRisingStarAward利用太陽能等可持續(xù)能源的“綠電”制備“綠氫”,將CO2催化轉化為高近年來承擔國家重點研發(fā)計劃、基金委重點、面上項目、省級重點及企業(yè)委托項目等二十余項原位紅外原位紅外UV-Raman物理吸附化學吸附固定床反應器原位XRD高性能服務器UV-Raman物理吸附化學吸附固定床反應器原位XRD高性能服務器二氧化碳催化轉化(2009年-2012鄭斌,2009-2015年丁凡舒) 二氧化碳催化加氫制備化學品C3Zn基催化劑、In2O3FeCx、Co-Fe催化劑串聯(lián)催化劑串聯(lián)催化劑二氧化碳催化轉化工作二氧化碳轉化催化劑精準構筑與調控碳化物、氧化物、硫化物、雙金屬、串聯(lián)體系等Sci.Adv.2022,8,eabm3629;ScCo基催化劑高效催化CO2甲烷化Co-ZrO2界面相高效催化CO2甲烷化,實現(xiàn)92%CO2轉化率99%CH4選擇性,300h沒有失活跡象新鮮催化劑Co和載體ZrO2有清晰邊界d=4.66?Co3O4(111)Clearborder還原后在邊界處出現(xiàn)新的界面相10nm10還原后在邊界處出現(xiàn)新的界面相10nm10nm(-111)d=2.77?Co-Zr2nmCo顆粒的二次分散Co顆粒的二次分散CO2吸附在界面處穩(wěn)定CO2低溫甲烷化5550454035252020CO2H2CH40.0000.0050.0100.0150.0200.025CTAB(wt%)Co/KIT-62602200046Co/SSP2201320027Co/MCM2201320028Co/TiSSP22013200Co/TiMCM2201320034Co/(0.01)PC-6002707200053Thiswork[1]ZhouG.,etal.Int.J.HydrogenEnerg.,2WenhuiLiWenhuiLi,AnfengZhang,XiaoJiancatalystswithcontrolledcrystalmorphologyandsize.ACSSu碳化物催化二氧化碳加氫合成C2+烴Fe基催化劑在CO2加氫反應中的動態(tài)演變碳化物催化二氧化碳加氫合成C2+烴Co基催化劑在CO2加氫反應中的動態(tài)演變●反應氣誘導K-CoO原位碳化形成K-Co2C2O和K共同促進碳化,穩(wěn)定Co2C活性相Reactionconditions:CO2/H2/Ar=1:3:1.5,20mL/min,3.0MPa,300oCCO2CO2Conv&CO/C2+HCsSel.(%)CH4CCH4C2~C4=C2~C40C5+CO2COC2+HCs4040202000Co0-tK-Co2C雙金屬碳化物催化二氧化碳加氫合成C2+烴實現(xiàn)10.4mmolCO2·g-1·h-1的C2-4烯烴時空收率實現(xiàn)30.6mmolCO2·g-1·h-1的C2-4烯烴時空收率雙金屬碳化物催化二氧化碳加氫合成C2+烴得到的催化劑C2+烯烴產率可達328.1mggcat-1h-1實現(xiàn)52.9mmolCO2·g-1·h-1的C2-4烯烴時空收率ACSCatal2025,15,1大連理工大學化工海洋與生命學院氧化物催化二氧化碳加氫轉化c-In2O3c-In2O3oc-In2O3c-In2O3oc-In2O3h-In2O3▽h-In2O3h-In2O3??Intensity(a.u.)Intensity(a.u.)22▽▽▽fresh450℃4045502Theta(degree)氧化物催化二氧化碳加氫合成甲醇氧化物催化二氧化碳加氫合成甲醇重構催化劑的甲醇選擇性顯著高于浸漬制備的ZnO/Al2O3催化劑0.40.3ZnAl2O4MeOH0.2CO0.1ZnOMeOH0.1ZnO0.0Timeonstream(h)氧化物串聯(lián)分子篩催化二氧化碳加氫制烴ZnO/ZrOZnO/ZrO2串聯(lián)H-ZSM-5CO2轉化率6.7%;C2-4烴選擇性83%CO2轉化率9%;芳烴選擇性70%-1gcat-1-1gcat-1氧化物串聯(lián)分子篩催化二氧化碳加氫合成汽油厚度2nm-2000nm的ZSM-5納米片的控制合成二氧化碳加氫制汽油反應性能及長運轉數(shù)據(jù)!且納米片上的積炭量僅為1wt.%構建In2O3/ZrO2與ZSM-5納米片串聯(lián)催化體系,通過甲醇中間體路線實現(xiàn)5.5%的CO2轉化率及64.5%的C5大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院短b軸ZSM-5沸石納米片的控制合成0.1%--90nm0.1%--90nmSeed--20nm5%--40nm5%--40nm20%--30nm50%--25nmFe-Co&ZSM-5串聯(lián)催化體系構筑用于CO2加氫制汽油厚度30nm-300nm的ZSM-5納米片的設計反應過程示意圖構建Fe-Co雙金屬與ZSM-5納米片串聯(lián)催化體系,通過烯烴中間體路線實現(xiàn)36.3%的CO2轉化率及62.7%的C5+Fe-Co&ZSM-5串聯(lián)催化體系構筑用于CO2加氫制汽油200+h長運轉反應數(shù)據(jù)(含200+h長運轉反應數(shù)據(jù)(含CO)000CO2加氫制航空煤油n水對分子篩酸性中心微環(huán)境存在重要影響n水熱條件下,分子篩的脫鋁導致雙功能催化劑的失活n水對分子篩酸性中心微環(huán)境存在重要影響n水熱條件下,分子篩的脫鋁導致雙功能催化劑的失活n反應氣氛中的水影響鐵基催化劑活性與穩(wěn)定性ZhuJ,etal.Sci.Adv.2022,8,eabm3629.n水是堿金屬離子遷移的關鍵載體SunJ,etal.Nat.Commun.2017,8,1-9.CO2加氫制航空煤油疏水改性分子篩后產物的碳鏈長度明顯增加Hydrocarbondistribution(%)353025205302520530252050AromaticsOlefinsParaffinsNa-Fe3O4/HZSM-555Na-Fe3O4/HZSM-5-B50T9 Na-Fe3O4/HZSM-5-B100T56CarbonNumber產物組成GC-MS分析123456789大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院文獻最高66.853.4CO2加氫制C4文獻最高66.853.4W.F,etal.52.349.248.64961.964.859.45164.159.665.363.759.645.746β25β25β252%P1%Co2%GaIMIMIMβ25β250.5%P1%PIMβ25β25β252%P1%Co2%GaIMIMIMβ25β250.5%P1%PIMIMβ40β40β40β40β40β401%Zn2%Zn5%Zn1%Zn2%Zn3%ZnIMIMIMEXEXEXβ25IMIMIMIn2O3/ZrO2-Beta串聯(lián)催化CO2加氫生成異丁烷反應丙烷戊烷異丁烷C61-丁烯C8丙烷戊烷異丁烷C61-丁烯C82-丁烯C9丁烷C9+戊烯C7Bete401%Bete401%ZnBete40Bete401%ZnBete40 CO2加氫與甲苯烷基化制PX串聯(lián)體系的構筑CO2加氫與甲苯烷基化制PX綠色反應路徑碳補集技術金屬氧化物雙碳目標下的技術儲備雙碳目標下的技術儲備金屬氧化物劑&ZSM-5納米片串聯(lián)催化劑上的性能Selectivity(%)Selectivity(%)0300Conversion(%)Timeonsteams(h)高穩(wěn)定性合成對二甲苯,選擇性>95%。大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院大連理工大學化工海洋與生命學院光催化CO2還原產CO:0D/2D富缺陷TiO2-x/g-C3N4異質結?通過原位熱解Ti-MOF和三聚氰胺,制備了g-C3N4納大比表面積高CO2吸附能力可見光吸收增強電荷分離效率提高X.X.Guo*,etal.Appl.Catal.BEnviron,2019,245,760-769.光催化CO2還原產CO:Cu-In雙金屬單原子修飾氮化碳?通過熱聚合法合成了Cu、In雙金屬單原子錨定的氮化碳光催化劑?有機液相體系中,CuInCN的CO產率為1.2mmolg-1h-1,是InCN的2倍,CN的10倍?以CuCl2或CuCl為Cu源的CuInCN光催化性能高于以Cu-MOF為Cu源的樣品X.X.Guo*,etal.Appl.Catal.BEnviron,2023,322,122139.光熱催化CO2轉化制合成氣:Ni單原子修飾氮化碳/Bi2WO6異質結在250℃中溫條件下,CO和H2產率分別達到4.5和9.2mmolg-1h-1單分散的Ni位點增強了對CO2分子的吸附和活化;S型異質結的構建促進電荷分離,為反應提X.X.Guo*,etal.Appl.Catal.BEnviron.Energy,2024,347,123822.光熱催化CO2轉化制合成氣:Ni單原子修飾氮化碳/Bi2WO6異質結原位紅外光譜表明光活化了CO2分子,CO2光還原的發(fā)生必須有H2O/H+的參與,因此檢測反應過程中產生的H+是分析光熱催化機制的關鍵以WO3與H+生成HxWO3的變色反應為質子探針:1.光是CO2轉化為合成氣的驅動力2.熱量輸入促進H+的產生和擴散光催化CO2還原產CH4:高結晶聚七嗪酰亞胺(PHI)基氮化碳在不引入雜質的情況下在熱分解過程中提供CO2與NH3CO2:造孔作用NH3:提高氮化碳聚合度X.X.Guo*,etal.Angew.Chem.Int.Ed.,2024,e202421263.光催化CO2還原產CH4:高結晶聚七嗪酰亞胺(PHI)基氮化碳定向附著生長:納米顆粒通過旋轉使取向保持相同,進而通過匹配與對接促進晶體的合并與生長,從而形成更大的晶體顆粒不同離子熱時間得到的樣品的SEM及HRTEM表明,熔鹽體系中PHI納米棒的生長遵循定向附著光催化CO2還原產CH4:高結晶聚七嗪酰亞胺(PHI)基氮化碳結晶性提高后PHI產生CH4的速率為52.8μmolg-1h-1,是提高前的20倍,且CH4的電子選擇性達到92%表面電荷密度的提高以及對*CO吸附能力的增強,使PHI的CO2光還原選擇性由2e-CO途徑轉向熱力學優(yōu)先但動力學困難的8e-CH4途徑光催化CO2還原產C2H5OH:Cu-In雙金屬單原子修飾氮化碳球差電鏡:InCu/PCN中存在In-Cu原子對EXAFS:In和Cu以In-N4和Cu-N3的構型呈原子級分散狀態(tài)表征結果結合DFT計算證明In和Cu雙金屬單原子之間X.X.Guo*,etal.Angew.Chem.Int.Ed.,2022,61,e202208904.光催化CO2還原產C2H5OH:Cu+/Cu2+單原子修飾氮化碳改變前驅體處理方式合成不同配位數(shù)的Cu-NX.X.Guo*,etal.Angew.Chem.Int.Ed.,2024,63,e202404884.二氧化碳光催化還原制C1/C2化學品研究策略:DFT計算揭示反應機理及構效關系、基于描述符篩選并預測高效金屬單、雙原子修飾的研究策略:DFT計算揭示反應機理及構效關系、基于描述符篩選并預測高效金屬單、雙原子修飾的Ti/BPDC催化劑COCO2還原為C1產物的機理探究COCO2還原為C1產物的活性預測電子性質分析CO2電子性質分析CO2還原為C2產物的機理探究預測出高活性Cu-In預測出高活性Cu-In/Ti-BPDCCO2還原為C2產物的活性探究Fe,Ag,Cr,Mn位于火山曲線的頂點,是預測出產HCOOH活性最佳的催化劑;18

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