二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)：策略、進(jìn)展與展望一、引言1.1研究背景與意義隨著科技的飛速發(fā)展，電子設(shè)備不斷向小型化、集成化、多功能化方向邁進(jìn)，對(duì)新型材料的需求愈發(fā)迫切。二維鐵電材料作為一類(lèi)具有獨(dú)特物理性質(zhì)的新型材料，在過(guò)去幾十年間吸引了眾多科研工作者的目光，成為凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。鐵電材料是指具有自發(fā)極化，且自發(fā)極化方向能夠在外加電場(chǎng)作用下發(fā)生可逆翻轉(zhuǎn)的一類(lèi)功能材料。這種特殊的性質(zhì)使得鐵電材料在諸多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。傳統(tǒng)的鐵電材料主要以ABO?鈣鈦礦型體相材料為主，如鈦酸鋇（BaTiO?）、鈦酸鉛（PbTiO?）等，它們?cè)谛畔⒋鎯?chǔ)、傳感器、驅(qū)動(dòng)器、電容器等領(lǐng)域已得到廣泛應(yīng)用。在電子設(shè)備小型化、集成化的大趨勢(shì)下，傳統(tǒng)鐵電材料面臨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。當(dāng)傳統(tǒng)鐵電材料的厚度減小到幾納米量級(jí)時(shí)，由于表面退極化效應(yīng)、界面效應(yīng)以及晶格失配等因素的影響，材料的鐵電性會(huì)顯著減弱甚至消失，這就是所謂的鐵電材料臨界尺寸效應(yīng)。這一效應(yīng)極大地限制了傳統(tǒng)鐵電材料在納米尺度下的應(yīng)用，難以滿足現(xiàn)代電子器件對(duì)高性能、小尺寸的要求。以鐵電存儲(chǔ)器為例，傳統(tǒng)鐵電材料制成的存儲(chǔ)器在不斷縮小尺寸的過(guò)程中，存儲(chǔ)密度的提升面臨瓶頸，且易出現(xiàn)數(shù)據(jù)存儲(chǔ)不穩(wěn)定的問(wèn)題。在傳感器領(lǐng)域，傳統(tǒng)鐵電材料制成的傳感器在靈敏度和響應(yīng)速度等方面，也難以滿足對(duì)微小信號(hào)精確檢測(cè)和快速響應(yīng)的需求。因此，開(kāi)發(fā)新型的鐵電材料，尤其是在低維度、小尺寸下仍能保持優(yōu)異鐵電性能的材料，成為該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)和前沿?zé)狳c(diǎn)問(wèn)題。二維材料，如石墨烯、過(guò)渡金屬硫族化合物（TMDCs）等，由于其獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)和電子特性，展現(xiàn)出許多不同于體相材料的新奇物理性質(zhì)，為尋找新型鐵電材料開(kāi)辟了新的道路。二維材料通常只有幾個(gè)原子層甚至單原子層的厚度，具有極高的比表面積和原子級(jí)的平整度，這使得它們?cè)谂c其他材料集成時(shí)具有天然的優(yōu)勢(shì)。二維材料還具有豐富的物理性質(zhì)，如可調(diào)帶隙、高載流子遷移率等，這些性質(zhì)為構(gòu)建多功能器件提供了更多的可能性。在二維材料中，通過(guò)合理的設(shè)計(jì)和調(diào)控，可以實(shí)現(xiàn)面外鐵電性，從而克服傳統(tǒng)鐵電材料的臨界尺寸效應(yīng)。一些二維鐵電材料在僅有幾個(gè)原子層厚時(shí)，仍能保持穩(wěn)定的自發(fā)極化和可切換的極化特性，這為制備高性能的納米級(jí)鐵電器件提供了可能。二維鐵電材料還具有良好的機(jī)械柔韌性和環(huán)境友好性，使其在可穿戴電子、柔性顯示等新興領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。例如，在可穿戴電子設(shè)備中，二維鐵電材料制成的傳感器可以貼合人體皮膚，實(shí)現(xiàn)對(duì)人體生理信號(hào)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，且由于其柔韌性好，佩戴更加舒適；在柔性顯示領(lǐng)域，二維鐵電材料可用于制備柔性顯示屏，使顯示設(shè)備更加輕薄、可彎曲，滿足人們對(duì)新型顯示技術(shù)的需求。理論設(shè)計(jì)在新型二維鐵電材料的開(kāi)發(fā)中起著關(guān)鍵作用。通過(guò)理論計(jì)算和模擬，可以深入了解二維鐵電材料的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)與鐵電性能之間的內(nèi)在聯(lián)系，揭示鐵電性質(zhì)的起源和物理機(jī)制，為實(shí)驗(yàn)制備提供理論指導(dǎo)。第一性原理計(jì)算能夠在原子尺度上精確計(jì)算材料的各種物理性質(zhì)，預(yù)測(cè)新型二維鐵電材料的存在，并優(yōu)化材料的性能。通過(guò)理論設(shè)計(jì)，可以有針對(duì)性地篩選和設(shè)計(jì)具有特定性能的二維鐵電材料，大大縮短材料研發(fā)周期，降低研發(fā)成本。例如，通過(guò)理論計(jì)算預(yù)測(cè)出某種二維材料可能具有鐵電性后，再進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和制備，能夠提高實(shí)驗(yàn)的成功率，避免盲目實(shí)驗(yàn)帶來(lái)的資源浪費(fèi)。理論設(shè)計(jì)還可以為二維鐵電材料在不同領(lǐng)域的應(yīng)用提供理論依據(jù)，指導(dǎo)器件的設(shè)計(jì)和優(yōu)化，推動(dòng)二維鐵電材料從基礎(chǔ)研究走向?qū)嶋H應(yīng)用。綜上所述，二維鐵電材料作為一種具有廣闊應(yīng)用前景的新型材料，其研究對(duì)于推動(dòng)電子學(xué)、傳感器技術(shù)、能源存儲(chǔ)等領(lǐng)域的發(fā)展具有重要意義。而理論設(shè)計(jì)作為開(kāi)發(fā)新型二維鐵電材料的重要手段，能夠?yàn)椴牧系膶?shí)驗(yàn)制備和應(yīng)用提供關(guān)鍵的理論支持。因此，開(kāi)展二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)研究具有重要的科學(xué)價(jià)值和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。1.2二維鐵電材料概述二維鐵電材料，作為鐵電材料家族中的新興成員，是指具有原子級(jí)厚度（通常為單原子層或幾個(gè)原子層）且展現(xiàn)出鐵電特性的一類(lèi)材料。從原子結(jié)構(gòu)角度來(lái)看，二維鐵電材料的原子通過(guò)共價(jià)鍵、離子鍵或范德華力等相互作用，在二維平面內(nèi)有序排列，形成了穩(wěn)定的二維晶格結(jié)構(gòu)。與傳統(tǒng)的三維鐵電材料相比，二維鐵電材料在晶體結(jié)構(gòu)上表現(xiàn)出明顯的各向異性，其原子間的相互作用在平面內(nèi)和平面外存在顯著差異，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)賦予了二維鐵電材料許多新穎的物理性質(zhì)。二維鐵電材料具有諸多獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，使其在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。由于二維鐵電材料的原子尺度厚度，使其具備極高的比表面積，這一特性在制備微型化、高性能的電子器件和傳感器方面表現(xiàn)出獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。在光電子學(xué)領(lǐng)域，原子尺度的厚度賦予二維鐵電材料優(yōu)異的光吸收和光發(fā)射性能。以二維鐵電半導(dǎo)體材料為例，其原子級(jí)的厚度使得光生載流子能夠更高效地產(chǎn)生和傳輸，為實(shí)現(xiàn)高性能的光電器件提供了可能。二維鐵電材料在制備非易失性存儲(chǔ)器、場(chǎng)效應(yīng)晶體管等電子器件方面具有巨大潛力。與傳統(tǒng)三維鐵電材料相比，二維鐵電材料在尺寸、功耗和速度方面性能更優(yōu)。由于其原子層厚度，二維鐵電材料可實(shí)現(xiàn)更高的集成度，降低器件尺寸；在電場(chǎng)作用下，二維鐵電材料的極化響應(yīng)速度更快，有助于提高器件的運(yùn)行速度，同時(shí)降低功耗。在與各種功能材料（如半導(dǎo)體、金屬、有機(jī)化合物等）結(jié)合時(shí)，二維鐵電材料能夠產(chǎn)生豐富的物理現(xiàn)象，如磁電耦合效應(yīng)、鐵電場(chǎng)效應(yīng)、晶格應(yīng)變效應(yīng)、隧穿效應(yīng)和光電效應(yīng)等。這些物理現(xiàn)象為二維鐵電材料在多功能電子器件和光電器件方面的應(yīng)用提供了廣闊空間。二維鐵電材料與磁性材料復(fù)合時(shí)，可產(chǎn)生磁電耦合效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)對(duì)磁性的調(diào)控或磁場(chǎng)對(duì)鐵電極化的影響，這在磁電傳感器、自旋電子學(xué)器件等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價(jià)值。二維鐵電材料具有原子層厚度的特點(diǎn)，使其可以輕松地與其他二維材料或三維結(jié)構(gòu)進(jìn)行集成，在構(gòu)建復(fù)雜、多功能的電子系統(tǒng)和光電子系統(tǒng)方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。二維鐵電材料可與石墨烯、過(guò)渡金屬硫族化合物等二維材料集成，形成具有多種功能的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，為實(shí)現(xiàn)高性能的邏輯電路、傳感器陣列等提供了新的途徑。二維鐵電材料的厚度非常薄，通常具有良好的機(jī)械柔韌性，這使得它們?cè)诳纱┐麟娮印⑷嵝燥@示和可彎曲傳感器等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。在可穿戴電子設(shè)備中，二維鐵電材料制成的傳感器可以貼合人體皮膚，實(shí)現(xiàn)對(duì)人體生理信號(hào)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，且佩戴舒適；在柔性顯示領(lǐng)域，二維鐵電材料可用于制備柔性顯示屏，使顯示設(shè)備更加輕薄、可彎曲。與傳統(tǒng)的三維鐵電材料相比，二維鐵電材料的制備過(guò)程通常更為簡(jiǎn)單、環(huán)保，且在資源利用和能源消耗方面更為高效。一些二維鐵電材料的制備方法，如化學(xué)氣相沉積法、分子束外延法等，可以精確控制材料的生長(zhǎng)層數(shù)和質(zhì)量，減少材料浪費(fèi)和環(huán)境污染。二維鐵電材料的光學(xué)性質(zhì)因其特殊的電子結(jié)構(gòu)和原子排列而異于傳統(tǒng)材料，某些二維鐵電材料具有優(yōu)異的光吸收、光發(fā)射和光電導(dǎo)性能，在太陽(yáng)能電池、光電探測(cè)器和發(fā)光二極管等光電器件方面具有廣泛的應(yīng)用前景。通過(guò)與其他二維材料或三維結(jié)構(gòu)進(jìn)行組合或摻雜，二維鐵電材料的能帶結(jié)構(gòu)可以得到有效調(diào)控，在制備具有特定電學(xué)、光學(xué)和磁學(xué)性能的器件方面具有很大的靈活性。二維鐵電材料在電子學(xué)、光電子學(xué)、傳感器、能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。在電子學(xué)領(lǐng)域，可用于制備高性能的非易失性存儲(chǔ)器、場(chǎng)效應(yīng)晶體管、邏輯電路等；在光電子學(xué)領(lǐng)域，可應(yīng)用于光電探測(cè)器、發(fā)光二極管、光調(diào)制器等；在傳感器領(lǐng)域，可用于制備壓力傳感器、溫度傳感器、氣體傳感器等；在能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換領(lǐng)域，可用于開(kāi)發(fā)新型電池、超級(jí)電容器、壓電發(fā)電機(jī)等。1.3研究現(xiàn)狀與問(wèn)題近年來(lái)，二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)研究取得了一系列重要進(jìn)展，為該領(lǐng)域的發(fā)展奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)?？蒲腥藛T運(yùn)用第一性原理計(jì)算、分子動(dòng)力學(xué)模擬等理論方法，對(duì)二維鐵電材料的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、鐵電性質(zhì)及其相關(guān)物理機(jī)制展開(kāi)了深入探究。通過(guò)第一性原理計(jì)算，成功預(yù)測(cè)并設(shè)計(jì)出多種新型二維鐵電材料，如CuInP?S?、SnTe、α-In?Se?等，這些材料展現(xiàn)出獨(dú)特的鐵電特性，為二維鐵電材料家族增添了新成員。在二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)中，科研人員還深入研究了材料的鐵電性質(zhì)與原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)之間的內(nèi)在聯(lián)系。研究發(fā)現(xiàn)，二維鐵電材料的鐵電性質(zhì)源于其原子結(jié)構(gòu)的非中心對(duì)稱性，以及電子云分布的不對(duì)稱性，這些因素導(dǎo)致材料內(nèi)部產(chǎn)生自發(fā)極化。通過(guò)對(duì)材料的原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，可以有效地調(diào)節(jié)材料的鐵電性能，為二維鐵電材料的性能優(yōu)化提供了理論依據(jù)。盡管二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)研究取得了顯著進(jìn)展，但當(dāng)前仍面臨諸多挑戰(zhàn)，限制了二維鐵電材料的進(jìn)一步發(fā)展和應(yīng)用。尋找具有強(qiáng)鐵電極化狀態(tài)和穩(wěn)定偶極子的二維鐵電材料仍是一個(gè)難題。目前已報(bào)道的二維鐵電材料中，部分材料的鐵電極化強(qiáng)度較弱，難以滿足實(shí)際應(yīng)用需求；一些材料的偶極子穩(wěn)定性較差，在外界環(huán)境干擾下容易發(fā)生變化，影響材料的鐵電性能。以某些二維過(guò)渡金屬硫族化合物為例，雖然它們表現(xiàn)出一定的鐵電性，但其鐵電極化強(qiáng)度相對(duì)較低，與傳統(tǒng)三維鐵電材料相比仍有較大差距。二維鐵電材料的理論研究主要集中在理想晶體結(jié)構(gòu)和靜態(tài)性能方面，對(duì)于材料在實(shí)際應(yīng)用中的動(dòng)態(tài)行為和多場(chǎng)耦合效應(yīng)研究相對(duì)較少。在實(shí)際應(yīng)用中，二維鐵電材料往往會(huì)受到溫度、電場(chǎng)、磁場(chǎng)、應(yīng)力等多種因素的共同作用，這些因素之間的相互耦合會(huì)對(duì)材料的鐵電性能產(chǎn)生復(fù)雜影響。在高溫環(huán)境下，二維鐵電材料的鐵電性能可能會(huì)發(fā)生退化；在強(qiáng)電場(chǎng)作用下，材料可能會(huì)出現(xiàn)漏電、擊穿等問(wèn)題，這些都需要進(jìn)一步深入研究。二維鐵電材料的理論模型和計(jì)算方法仍有待完善?，F(xiàn)有的理論模型和計(jì)算方法在描述二維鐵電材料的復(fù)雜物理現(xiàn)象時(shí)，存在一定的局限性，難以準(zhǔn)確預(yù)測(cè)材料的性能和行為。第一性原理計(jì)算雖然能夠在原子尺度上精確計(jì)算材料的物理性質(zhì)，但計(jì)算成本較高，對(duì)于大規(guī)模體系的計(jì)算存在困難；一些半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ碗m然計(jì)算效率較高，但精度相對(duì)較低，無(wú)法準(zhǔn)確描述材料的微觀結(jié)構(gòu)和物理機(jī)制。二維鐵電材料的理論研究與實(shí)驗(yàn)研究之間的結(jié)合還不夠緊密。理論研究往往側(cè)重于預(yù)測(cè)新型材料和探索物理機(jī)制，而實(shí)驗(yàn)研究則更關(guān)注材料的制備和性能測(cè)試，兩者之間的溝通和協(xié)作有待加強(qiáng)。理論計(jì)算預(yù)測(cè)的新型二維鐵電材料，在實(shí)驗(yàn)制備過(guò)程中可能會(huì)面臨諸多困難，導(dǎo)致材料的實(shí)際性能與理論預(yù)期存在偏差；實(shí)驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn)的一些新現(xiàn)象和問(wèn)題，也未能及時(shí)得到理論研究的深入解釋和分析。二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)研究在取得重要進(jìn)展的同時(shí)，也面臨著一系列挑戰(zhàn)。為了推動(dòng)二維鐵電材料的發(fā)展和應(yīng)用，需要進(jìn)一步加強(qiáng)理論研究，克服當(dāng)前面臨的問(wèn)題，實(shí)現(xiàn)理論與實(shí)驗(yàn)的緊密結(jié)合，為新型二維鐵電材料的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用提供更堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。二、二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)基礎(chǔ)2.1理論設(shè)計(jì)的關(guān)鍵原理2.1.1鐵電體的基本物理原理鐵電體是一類(lèi)特殊的電介質(zhì)材料，其最顯著的特征是具有自發(fā)極化現(xiàn)象。自發(fā)極化是指在沒(méi)有外加電場(chǎng)的情況下，鐵電體內(nèi)部的電偶極子會(huì)自發(fā)地沿某一方向排列，從而使材料整體呈現(xiàn)出一定的極化強(qiáng)度。這種自發(fā)極化并非源于材料內(nèi)部的自由電荷移動(dòng)，而是由于晶體結(jié)構(gòu)中原子的相對(duì)位移或電子云分布的不對(duì)稱性導(dǎo)致的。以典型的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電體BaTiO?為例，在高溫順電相時(shí)，其晶體結(jié)構(gòu)為立方對(duì)稱，Ti??離子位于氧八面體的中心，此時(shí)晶體結(jié)構(gòu)具有中心對(duì)稱性，電偶極子相互抵消，材料無(wú)自發(fā)極化。當(dāng)溫度降低到居里溫度以下時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生相變，轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆綄?duì)稱結(jié)構(gòu)，Ti??離子沿c軸方向偏離氧八面體中心位置，使得正、負(fù)電荷中心不再重合，從而產(chǎn)生了自發(fā)極化。電滯回線是鐵電體的重要特征之一，它直觀地反映了鐵電體在交變電場(chǎng)作用下極化強(qiáng)度與電場(chǎng)強(qiáng)度之間的關(guān)系。在電滯回線中，當(dāng)外加電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸增加時(shí)，鐵電體的極化強(qiáng)度隨之增大，當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到一定值時(shí)，極化強(qiáng)度達(dá)到飽和，此時(shí)對(duì)應(yīng)的極化強(qiáng)度稱為飽和極化強(qiáng)度Ps。當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸減小至零時(shí)，極化強(qiáng)度并不會(huì)回到零，而是保留一定的值，這個(gè)值稱為剩余極化強(qiáng)度Pr。這是因?yàn)殍F電體內(nèi)部的電疇在電場(chǎng)作用下發(fā)生了取向變化，當(dāng)電場(chǎng)去除后，部分電疇仍保持著在電場(chǎng)作用下的取向，從而導(dǎo)致剩余極化的存在。若繼續(xù)施加反向電場(chǎng)，當(dāng)反向電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到一定值時(shí)，剩余極化強(qiáng)度被完全抵消，此時(shí)的電場(chǎng)強(qiáng)度稱為矯頑場(chǎng)Ec。隨著反向電場(chǎng)強(qiáng)度的進(jìn)一步增大，極化強(qiáng)度會(huì)反向增大，直至達(dá)到反向飽和極化狀態(tài)。當(dāng)電場(chǎng)再次反向時(shí)，極化強(qiáng)度又會(huì)沿著相反的路徑變化，形成一個(gè)閉合的回線，即電滯回線。電滯回線的形狀和大小與鐵電體的性質(zhì)密切相關(guān)，通過(guò)測(cè)量電滯回線，可以獲得鐵電體的飽和極化強(qiáng)度、剩余極化強(qiáng)度、矯頑場(chǎng)等重要參數(shù)，這些參數(shù)對(duì)于評(píng)估鐵電體的性能和應(yīng)用具有重要意義。鐵電相變是鐵電體從順電相轉(zhuǎn)變?yōu)殍F電相的過(guò)程，這一過(guò)程伴隨著晶體結(jié)構(gòu)的變化和自發(fā)極化的出現(xiàn)。從微觀機(jī)制來(lái)看，鐵電相變主要有兩種類(lèi)型：位移型相變和有序-無(wú)序型相變。位移型相變是指在相變過(guò)程中，晶體中的離子發(fā)生相對(duì)位移，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性降低，從而產(chǎn)生自發(fā)極化。如在BaTiO?的鐵電相變中，Ti??離子的位移是導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)變化和自發(fā)極化產(chǎn)生的關(guān)鍵因素。有序-無(wú)序型相變則是由于晶體中某些離子或分子的有序-無(wú)序排列變化引起的。以氫鍵鐵電體為例，在順電相時(shí)，晶體中的氫鍵處于無(wú)序狀態(tài)，電偶極子的取向隨機(jī)分布，材料無(wú)自發(fā)極化。當(dāng)溫度降低到居里溫度以下時(shí)，氫鍵發(fā)生有序化排列，電偶極子也隨之有序取向，從而使材料產(chǎn)生自發(fā)極化。除了離子位移和氫鍵有序-無(wú)序變化外，電子云重排也是影響鐵電相變的重要因素之一。在一些鐵電材料中，電子云的分布會(huì)隨著晶體結(jié)構(gòu)的變化而發(fā)生改變，從而對(duì)自發(fā)極化產(chǎn)生影響。在某些過(guò)渡金屬氧化物鐵電體中，過(guò)渡金屬離子的d電子云與周?chē)蹼x子的電子云相互作用，在鐵電相變過(guò)程中，這種相互作用的變化會(huì)導(dǎo)致電子云重排，進(jìn)而影響自發(fā)極化的大小和方向。電子云重排還可能與離子位移相互耦合，共同影響鐵電體的相變行為和鐵電性能。2.1.2二維材料的結(jié)構(gòu)與特性二維材料是指在三維空間中，沿著某一個(gè)維度的尺寸處于原子尺度級(jí)別（通常為單原子層或幾個(gè)原子層），而在另外兩個(gè)維度上具有宏觀尺度的材料。其原子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出獨(dú)特的二維平面排列方式，原子之間通過(guò)共價(jià)鍵、離子鍵或范德華力等相互作用緊密結(jié)合，形成了穩(wěn)定的二維晶格結(jié)構(gòu)。以石墨烯為例，它是由碳原子通過(guò)共價(jià)鍵連接而成的單原子層二維材料，碳原子之間的共價(jià)鍵使得石墨烯具有極高的力學(xué)強(qiáng)度和穩(wěn)定性。在過(guò)渡金屬硫族化合物（TMDCs）中，如MoS?，其原子結(jié)構(gòu)由一層Mo原子夾在兩層S原子之間，通過(guò)共價(jià)鍵形成三明治結(jié)構(gòu)，層與層之間則通過(guò)較弱的范德華力相互作用。這種獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)賦予了二維材料許多不同于體相材料的物理性質(zhì)。二維材料的電子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)也十分顯著，這與其原子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。由于二維材料的原子在平面內(nèi)的有序排列，使得電子在二維平面內(nèi)的運(yùn)動(dòng)受到限制，形成了獨(dú)特的量子限制效應(yīng)。這種效應(yīng)導(dǎo)致二維材料的電子能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，出現(xiàn)了與體相材料不同的電子態(tài)。在石墨烯中，由于其特殊的蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)，電子在其中的運(yùn)動(dòng)表現(xiàn)出相對(duì)論性的狄拉克費(fèi)米子特性，其電子能帶在K點(diǎn)附近呈現(xiàn)出線性色散關(guān)系，具有極高的載流子遷移率。一些二維半導(dǎo)體材料，如WS?、MoSe?等，具有直接帶隙，這使得它們?cè)诠怆娖骷?yīng)用中具有很大的優(yōu)勢(shì)。二維材料的電子結(jié)構(gòu)還可以通過(guò)外部電場(chǎng)、摻雜、與襯底相互作用等方式進(jìn)行調(diào)控，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)其電學(xué)、光學(xué)等性能的優(yōu)化。通過(guò)施加垂直于二維材料平面的電場(chǎng)，可以改變其電子能帶結(jié)構(gòu)，調(diào)節(jié)材料的帶隙大??；通過(guò)摻雜不同的原子或分子，可以引入額外的載流子，改變材料的電學(xué)性質(zhì)。二維材料的層間弱相互作用對(duì)其性能產(chǎn)生了重要影響。由于二維材料的層間主要通過(guò)范德華力相互作用，這種相互作用相對(duì)較弱，使得二維材料具有一些獨(dú)特的性質(zhì)。層間弱相互作用使得二維材料容易發(fā)生層間滑動(dòng)，這賦予了二維材料一定的柔韌性，使其在柔性電子器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在可穿戴電子設(shè)備中，二維材料可以作為柔性電極或傳感器，能夠貼合人體皮膚，實(shí)現(xiàn)對(duì)人體生理信號(hào)的監(jiān)測(cè)。層間弱相互作用還影響了二維材料的電子輸運(yùn)性質(zhì)。由于層間電子的耦合較弱，電子在層間的傳輸受到一定阻礙，這使得二維材料的電子輸運(yùn)主要發(fā)生在二維平面內(nèi)。在一些二維材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，層間弱相互作用還會(huì)導(dǎo)致界面處的電子態(tài)發(fā)生變化，產(chǎn)生新的物理現(xiàn)象，如界面電荷轉(zhuǎn)移、激子束縛等，這些現(xiàn)象為二維材料在光電器件和能源存儲(chǔ)領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新的機(jī)遇。二維材料的層間弱相互作用還使得它們易于與其他材料復(fù)合，形成具有獨(dú)特性能的復(fù)合材料。二維材料可以與聚合物復(fù)合，制備出具有良好機(jī)械性能和電學(xué)性能的復(fù)合材料，用于制備柔性電子器件和傳感器。二、二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)基礎(chǔ)2.2理論設(shè)計(jì)的主要方法2.2.1第一性原理計(jì)算第一性原理計(jì)算，又被稱為從頭算，是基于量子力學(xué)原理，從電子和原子核的基本相互作用出發(fā)，在不借助任何經(jīng)驗(yàn)參數(shù)的情況下，對(duì)材料的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和各種物理性質(zhì)進(jìn)行精確計(jì)算的理論方法。其核心理論基礎(chǔ)是量子力學(xué)中的薛定諤方程，通過(guò)求解該方程，可以得到材料中電子的波函數(shù)和能量本征值，從而深入了解材料的微觀結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。在實(shí)際計(jì)算中，由于多電子體系的薛定諤方程難以直接精確求解，通常采用一些近似方法，其中密度泛函理論（DFT）是目前應(yīng)用最為廣泛的一種近似理論。密度泛函理論的核心思想是將多電子體系的基態(tài)能量表示為電子密度的泛函。該理論認(rèn)為，體系的基態(tài)性質(zhì)僅由電子密度唯一確定，通過(guò)引入交換關(guān)聯(lián)泛函來(lái)描述電子之間的交換相互作用和關(guān)聯(lián)相互作用，從而將多電子問(wèn)題轉(zhuǎn)化為單電子問(wèn)題進(jìn)行求解。常見(jiàn)的交換關(guān)聯(lián)泛函有局域密度近似（LDA）、廣義梯度近似（GGA）及其修正形式等。LDA假設(shè)電子密度在空間中緩慢變化，采用均勻電子氣模型來(lái)描述交換關(guān)聯(lián)能，雖然計(jì)算速度較快，但對(duì)于一些體系的計(jì)算結(jié)果存在一定偏差。GGA則考慮了電子密度的梯度變化，對(duì)LDA進(jìn)行了改進(jìn)，在許多情況下能夠提供更準(zhǔn)確的計(jì)算結(jié)果。一些更高級(jí)的交換關(guān)聯(lián)泛函，如雜化泛函（HSE）等，通過(guò)混合一定比例的精確交換能和密度泛函理論交換關(guān)聯(lián)能，能夠更準(zhǔn)確地描述材料的電子結(jié)構(gòu)，特別是對(duì)于帶隙的計(jì)算，但計(jì)算成本相對(duì)較高。在二維鐵電材料的研究中，第一性原理計(jì)算發(fā)揮著至關(guān)重要的作用，為深入理解材料的結(jié)構(gòu)和性能提供了有力工具。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化方面，通過(guò)第一性原理計(jì)算可以精確確定二維鐵電材料的穩(wěn)定原子結(jié)構(gòu)。以二維材料α-In?Se?為例，通過(guò)第一性原理結(jié)構(gòu)優(yōu)化計(jì)算，發(fā)現(xiàn)其具有層狀結(jié)構(gòu)，層內(nèi)原子通過(guò)共價(jià)鍵緊密結(jié)合，層間則通過(guò)范德華力相互作用。在優(yōu)化過(guò)程中，計(jì)算機(jī)會(huì)不斷調(diào)整原子的位置和晶格參數(shù)，使得體系的總能量達(dá)到最小，從而得到最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。通過(guò)結(jié)構(gòu)優(yōu)化，還可以研究不同原子取代、摻雜或施加外場(chǎng)（如電場(chǎng)、應(yīng)力等）對(duì)二維鐵電材料結(jié)構(gòu)的影響，為材料的性能調(diào)控提供理論依據(jù)。在電子結(jié)構(gòu)分析方面，第一性原理計(jì)算能夠深入揭示二維鐵電材料的電子特性。通過(guò)計(jì)算材料的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度等，可了解電子在材料中的分布和運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，進(jìn)而分析材料的電學(xué)、光學(xué)等性質(zhì)。以二維鐵電材料SnTe為例，計(jì)算其能帶結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，它具有直接帶隙，且?guī)洞笮∨c材料的原子結(jié)構(gòu)和電子相互作用密切相關(guān)。通過(guò)態(tài)密度分析，可以進(jìn)一步了解不同原子軌道對(duì)電子態(tài)的貢獻(xiàn)，揭示電子結(jié)構(gòu)與材料性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。在研究二維鐵電材料的鐵電性質(zhì)時(shí)，電子結(jié)構(gòu)分析能夠幫助解釋自發(fā)極化的起源和物理機(jī)制。通過(guò)計(jì)算電子云分布的變化，可以發(fā)現(xiàn)材料中原子的相對(duì)位移導(dǎo)致電子云分布的不對(duì)稱，從而產(chǎn)生自發(fā)極化。極化計(jì)算是第一性原理計(jì)算在二維鐵電材料研究中的另一個(gè)重要應(yīng)用。通過(guò)計(jì)算材料的自發(fā)極化強(qiáng)度，可以評(píng)估材料的鐵電性能。常用的極化計(jì)算方法有Berry相位法等，該方法基于量子力學(xué)中的Berry相位理論，能夠準(zhǔn)確計(jì)算材料的極化。以二維鐵電材料CuInP?S?為例，通過(guò)Berry相位法計(jì)算得到其自發(fā)極化強(qiáng)度，結(jié)果表明該材料具有較強(qiáng)的鐵電性。通過(guò)第一性原理計(jì)算還可以研究極化翻轉(zhuǎn)的過(guò)程和機(jī)制，以及外場(chǎng)對(duì)極化的影響。在研究極化翻轉(zhuǎn)時(shí)，可以計(jì)算不同極化狀態(tài)下材料的能量變化，從而確定極化翻轉(zhuǎn)的勢(shì)壘和路徑。通過(guò)施加外電場(chǎng)，可以模擬極化翻轉(zhuǎn)的過(guò)程，分析外電場(chǎng)對(duì)極化強(qiáng)度和極化方向的影響。2.2.2分子動(dòng)力學(xué)模擬分子動(dòng)力學(xué)模擬是一種基于經(jīng)典力學(xué)原理，通過(guò)數(shù)值求解牛頓運(yùn)動(dòng)方程，模擬材料中原子的運(yùn)動(dòng)軌跡和相互作用，從而研究材料微觀結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的計(jì)算方法。在分子動(dòng)力學(xué)模擬中，將材料中的原子視為相互作用的質(zhì)點(diǎn)，原子間的相互作用通過(guò)勢(shì)函數(shù)來(lái)描述。常見(jiàn)的勢(shì)函數(shù)有Lennard-Jones勢(shì)、Morse勢(shì)、EAM（Embedded-AtomMethod）勢(shì)等。Lennard-Jones勢(shì)主要用于描述簡(jiǎn)單分子或原子間的范德華相互作用，它考慮了原子間的吸引和排斥作用；Morse勢(shì)則更適用于描述具有一定共價(jià)鍵特征的原子間相互作用；EAM勢(shì)常用于描述金屬體系，它能夠較好地考慮原子的嵌入能和電子云的相互作用。在實(shí)際應(yīng)用中，需要根據(jù)材料的特點(diǎn)選擇合適的勢(shì)函數(shù)，以準(zhǔn)確描述原子間的相互作用。在二維鐵電材料的研究中，分子動(dòng)力學(xué)模擬具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，能夠?yàn)樯钊肜斫獠牧系脑舆\(yùn)動(dòng)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供重要信息。分子動(dòng)力學(xué)模擬可以研究二維鐵電材料在不同溫度下的原子運(yùn)動(dòng)和結(jié)構(gòu)變化。通過(guò)模擬高溫下原子的熱運(yùn)動(dòng)，能夠了解材料的熱穩(wěn)定性和相變行為。在研究二維鐵電材料的鐵電相變時(shí)，分子動(dòng)力學(xué)模擬可以跟蹤原子在相變過(guò)程中的位移和排列變化，揭示相變的微觀機(jī)制。以二維鐵電材料BaTiO?薄膜為例，通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)，在居里溫度附近，原子的熱運(yùn)動(dòng)加劇，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)從立方相逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较?，從而產(chǎn)生自發(fā)極化。在這個(gè)過(guò)程中，模擬可以清晰地展示原子的位移路徑和相變過(guò)程中的能量變化，為理解鐵電相變提供直觀的圖像。分子動(dòng)力學(xué)模擬還可以用于研究二維鐵電材料在電場(chǎng)、應(yīng)力等外場(chǎng)作用下的動(dòng)力學(xué)響應(yīng)。通過(guò)施加外電場(chǎng)，模擬可以觀察材料中電子和離子的運(yùn)動(dòng)，分析極化響應(yīng)和電荷輸運(yùn)特性。在研究二維鐵電材料的壓電效應(yīng)時(shí)，通過(guò)施加應(yīng)力，模擬可以計(jì)算材料的應(yīng)變和極化變化，從而得到壓電系數(shù)。以二維鐵電材料ZnO為例，通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬施加不同方向的應(yīng)力，計(jì)算得到其壓電系數(shù)，并分析了壓電效應(yīng)與原子結(jié)構(gòu)和鍵長(zhǎng)變化的關(guān)系。這種模擬可以幫助我們理解外場(chǎng)對(duì)二維鐵電材料性能的影響機(jī)制，為材料的應(yīng)用提供理論指導(dǎo)。將分子動(dòng)力學(xué)模擬與第一性原理計(jì)算相結(jié)合，可以充分發(fā)揮兩者的優(yōu)勢(shì)，更全面地研究二維鐵電材料。第一性原理計(jì)算能夠提供精確的電子結(jié)構(gòu)和能量信息，但計(jì)算成本較高，難以處理大規(guī)模體系和長(zhǎng)時(shí)間尺度的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。而分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算效率較高，可以模擬較大體系和較長(zhǎng)時(shí)間的原子運(yùn)動(dòng)，但在描述電子結(jié)構(gòu)和相互作用時(shí)相對(duì)較粗糙。通過(guò)將兩者結(jié)合，可以在不同尺度上對(duì)二維鐵電材料進(jìn)行研究?？梢岳玫谝恍栽碛?jì)算優(yōu)化分子動(dòng)力學(xué)模擬中使用的勢(shì)函數(shù)，使其更準(zhǔn)確地描述原子間的相互作用。通過(guò)第一性原理計(jì)算得到原子間的相互作用能和力常數(shù)，然后將這些信息用于優(yōu)化分子動(dòng)力學(xué)模擬的勢(shì)函數(shù)，從而提高模擬的準(zhǔn)確性。在研究二維鐵電材料的復(fù)雜過(guò)程時(shí)，可以先使用分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)行初步探索，確定感興趣的區(qū)域和時(shí)間尺度，然后再利用第一性原理計(jì)算進(jìn)行詳細(xì)分析。在研究二維鐵電材料的極化翻轉(zhuǎn)過(guò)程時(shí)，可以先通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬確定極化翻轉(zhuǎn)的大致時(shí)間和原子運(yùn)動(dòng)路徑，然后再利用第一性原理計(jì)算精確計(jì)算極化翻轉(zhuǎn)過(guò)程中的能量變化和電子結(jié)構(gòu)變化。2.2.3機(jī)器學(xué)習(xí)輔助設(shè)計(jì)機(jī)器學(xué)習(xí)作為人工智能領(lǐng)域的重要分支，近年來(lái)在二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)中展現(xiàn)出巨大的潛力，為材料研究提供了新的思路和方法。機(jī)器學(xué)習(xí)方法通過(guò)對(duì)大量數(shù)據(jù)的學(xué)習(xí)和分析，能夠自動(dòng)提取數(shù)據(jù)中的特征和規(guī)律，建立預(yù)測(cè)模型，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)材料性能的快速預(yù)測(cè)和篩選。在二維鐵電材料的研究中，機(jī)器學(xué)習(xí)可以處理和分析海量的材料數(shù)據(jù)，包括結(jié)構(gòu)、成分、性能等信息，挖掘其中隱藏的關(guān)系，為材料的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供有力支持。在材料性能預(yù)測(cè)方面，機(jī)器學(xué)習(xí)可以建立準(zhǔn)確的模型來(lái)預(yù)測(cè)二維鐵電材料的各種性能，如鐵電極化強(qiáng)度、居里溫度、介電常數(shù)等。通過(guò)收集大量已知二維鐵電材料的相關(guān)數(shù)據(jù)，并對(duì)這些數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理和特征提取，選擇合適的機(jī)器學(xué)習(xí)算法（如支持向量機(jī)、隨機(jī)森林、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等）進(jìn)行訓(xùn)練，建立性能預(yù)測(cè)模型。以預(yù)測(cè)二維鐵電材料的居里溫度為例，研究人員可以收集不同材料的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)等特征數(shù)據(jù)，以及對(duì)應(yīng)的居里溫度實(shí)驗(yàn)值，利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法進(jìn)行訓(xùn)練，建立居里溫度預(yù)測(cè)模型。該模型可以根據(jù)輸入的材料特征，快速預(yù)測(cè)其居里溫度，為新材料的篩選和設(shè)計(jì)提供重要參考。通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)模型還可以分析不同因素對(duì)材料性能的影響程度，找出影響材料性能的關(guān)鍵因素，為材料性能的優(yōu)化提供方向。在分析影響二維鐵電材料鐵電極化強(qiáng)度的因素時(shí)，機(jī)器學(xué)習(xí)模型可以量化原子結(jié)構(gòu)、電子云分布等因素對(duì)極化強(qiáng)度的貢獻(xiàn)，幫助研究人員有針對(duì)性地調(diào)整材料結(jié)構(gòu)和成分，提高鐵電極化強(qiáng)度。機(jī)器學(xué)習(xí)在篩選高效的二維鐵電材料設(shè)計(jì)策略方面也發(fā)揮著重要作用。在材料設(shè)計(jì)過(guò)程中，需要嘗試不同的結(jié)構(gòu)、成分和制備條件組合，以尋找性能最優(yōu)的材料。傳統(tǒng)的試錯(cuò)方法成本高、效率低，而機(jī)器學(xué)習(xí)可以通過(guò)對(duì)大量設(shè)計(jì)方案的學(xué)習(xí)和分析，快速篩選出最有潛力的設(shè)計(jì)策略。研究人員可以利用機(jī)器學(xué)習(xí)算法對(duì)已有的二維鐵電材料設(shè)計(jì)案例進(jìn)行學(xué)習(xí)，建立設(shè)計(jì)策略與材料性能之間的映射關(guān)系。當(dāng)面對(duì)新的設(shè)計(jì)任務(wù)時(shí)，機(jī)器學(xué)習(xí)模型可以根據(jù)輸入的目標(biāo)性能要求，快速推薦出可能的設(shè)計(jì)方案，大大縮短材料研發(fā)周期。在設(shè)計(jì)新型二維鐵電材料時(shí)，機(jī)器學(xué)習(xí)模型可以根據(jù)已有材料的結(jié)構(gòu)和性能數(shù)據(jù)，推薦出具有潛在高極化強(qiáng)度的原子結(jié)構(gòu)和成分組合，研究人員可以在此基礎(chǔ)上進(jìn)行進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和優(yōu)化。機(jī)器學(xué)習(xí)還可以與實(shí)驗(yàn)和其他理論計(jì)算方法相結(jié)合，形成一個(gè)閉環(huán)的材料設(shè)計(jì)流程。通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)的材料設(shè)計(jì)方案，可以先通過(guò)第一性原理計(jì)算進(jìn)行初步驗(yàn)證，然后再進(jìn)行實(shí)驗(yàn)制備和性能測(cè)試。將實(shí)驗(yàn)結(jié)果反饋給機(jī)器學(xué)習(xí)模型，對(duì)模型進(jìn)行優(yōu)化和改進(jìn)，從而不斷提高模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性和設(shè)計(jì)效率。三、二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)策略與成果3.1基于晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)3.1.1層狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)層狀結(jié)構(gòu)在二維材料中廣泛存在，其獨(dú)特的原子排列方式和層間相互作用為實(shí)現(xiàn)鐵電性提供了豐富的設(shè)計(jì)空間。以CuCrSe?材料為例，它具有典型的層狀結(jié)構(gòu)，由CrSe?層和插層的Cu原子組成。在這種結(jié)構(gòu)中，Cu原子插層進(jìn)入到以3R順序堆疊的CrSe?層間，并占據(jù)四面體配位。理論研究表明，CuCrSe?的鐵電性來(lái)源于層間Cu原子的偏離位移，這種位移導(dǎo)致了晶體結(jié)構(gòu)的非中心對(duì)稱性，從而產(chǎn)生了自發(fā)極化。通過(guò)化學(xué)氣相沉積方法，可以合成厚度可控的二維CuCrSe?納米片。實(shí)驗(yàn)上利用壓電響應(yīng)力顯微鏡在5.2nm厚度的CuCrSe?納米片上觀察到了可切換的鐵電極化和明顯的鐵電遲滯回線，證實(shí)了其鐵電性。在層狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中，層間原子插層是一種重要的調(diào)控手段。通過(guò)插入不同的原子或分子，可以改變層間的相互作用和電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響材料的鐵電性能。在一些層狀材料中，插入堿金屬原子可以改變層間的電荷分布，增強(qiáng)層間的相互作用，從而提高材料的鐵電穩(wěn)定性。調(diào)整層間相互作用也是優(yōu)化材料性能的關(guān)鍵。層間相互作用主要包括范德華力、靜電相互作用等，這些相互作用的強(qiáng)弱和性質(zhì)會(huì)影響材料的鐵電極化強(qiáng)度、居里溫度等性能。通過(guò)引入特定的官能團(tuán)或?qū)娱g進(jìn)行修飾，可以調(diào)節(jié)層間相互作用，實(shí)現(xiàn)對(duì)材料鐵電性能的優(yōu)化。在某些層狀材料表面引入極性官能團(tuán)，可以增強(qiáng)層間的靜電相互作用，提高材料的鐵電極化強(qiáng)度。層狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對(duì)材料性能的影響是多方面的。從電學(xué)性能來(lái)看，合適的層狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可以提高材料的鐵電極化強(qiáng)度和穩(wěn)定性，使其更適合用于非易失性存儲(chǔ)器、場(chǎng)效應(yīng)晶體管等電子器件。在非易失性存儲(chǔ)器中，較高的鐵電極化強(qiáng)度可以提高存儲(chǔ)密度和數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的穩(wěn)定性；在場(chǎng)效應(yīng)晶體管中，穩(wěn)定的鐵電性能可以實(shí)現(xiàn)對(duì)器件閾值電壓的有效調(diào)控，提高器件的性能。從光學(xué)性能方面考慮，層狀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可能會(huì)改變材料的能帶結(jié)構(gòu)和光吸收特性，從而影響材料在光電器件中的應(yīng)用。一些層狀鐵電材料在特定的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)下，具有優(yōu)異的光吸收和光發(fā)射性能，可用于制備光電探測(cè)器、發(fā)光二極管等光電器件。在力學(xué)性能上，層狀結(jié)構(gòu)賦予材料一定的柔韌性，使其在柔性電子器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在可穿戴電子設(shè)備中，層狀二維鐵電材料制成的傳感器可以貼合人體皮膚，實(shí)現(xiàn)對(duì)人體生理信號(hào)的監(jiān)測(cè)，且佩戴舒適。3.1.2晶格畸變與鐵電性晶格畸變是影響二維鐵電材料鐵電性的重要因素之一，深入研究其影響機(jī)制對(duì)于設(shè)計(jì)和優(yōu)化二維鐵電材料具有關(guān)鍵意義。晶格畸變是指晶體中原子的排列偏離了理想的周期性結(jié)構(gòu)，這種偏離會(huì)導(dǎo)致晶體的對(duì)稱性降低，從而為鐵電性的產(chǎn)生創(chuàng)造條件。在二維鐵電材料中，晶格畸變主要通過(guò)改變?cè)娱g的距離和鍵角，影響電子云的分布，進(jìn)而導(dǎo)致電偶極子的形成和取向變化，最終產(chǎn)生自發(fā)極化。以GeS材料為例，它具有層狀結(jié)構(gòu)，在二維平面內(nèi)，Ge和S原子通過(guò)共價(jià)鍵連接形成鋸齒狀的鏈狀結(jié)構(gòu)。當(dāng)受到外部因素（如應(yīng)力、電場(chǎng)等）作用時(shí)，GeS的晶格會(huì)發(fā)生畸變，原子間的鍵長(zhǎng)和鍵角發(fā)生改變。這種晶格畸變使得GeS晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性降低，電子云分布不對(duì)稱，從而產(chǎn)生了自發(fā)極化。通過(guò)第一性原理計(jì)算可以發(fā)現(xiàn)，在一定的晶格畸變程度下，GeS的鐵電極化強(qiáng)度會(huì)隨著畸變程度的增加而增大。在二維鐵電材料中，晶格畸變可以通過(guò)多種方式產(chǎn)生。施加外部應(yīng)力是一種常見(jiàn)的方法，通過(guò)對(duì)材料施加拉伸、壓縮或剪切應(yīng)力，可以使晶格發(fā)生畸變。在實(shí)驗(yàn)中，可以利用微機(jī)電系統(tǒng)（MEMS）技術(shù)，對(duì)二維鐵電材料施加精確控制的應(yīng)力，研究晶格畸變與鐵電性之間的關(guān)系。與襯底的相互作用也會(huì)導(dǎo)致晶格畸變。當(dāng)二維鐵電材料生長(zhǎng)在襯底上時(shí)，由于材料與襯底之間的晶格失配，會(huì)在材料內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)力，從而引發(fā)晶格畸變。選擇合適的襯底材料和生長(zhǎng)條件，可以調(diào)控這種晶格畸變，進(jìn)而優(yōu)化材料的鐵電性能。摻雜也是引入晶格畸變的有效手段。通過(guò)在二維鐵電材料中引入雜質(zhì)原子，雜質(zhì)原子與基質(zhì)原子的大小和電負(fù)性差異會(huì)導(dǎo)致晶格局部畸變，從而影響材料的鐵電性能。在某些二維鐵電材料中摻雜不同價(jià)態(tài)的原子，可以改變材料的電子結(jié)構(gòu)和晶格畸變程度，實(shí)現(xiàn)對(duì)鐵電極化的調(diào)控。晶格畸變對(duì)二維鐵電材料鐵電極化的調(diào)控具有重要意義。通過(guò)精確控制晶格畸變的程度和方向，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)鐵電極化強(qiáng)度、方向和穩(wěn)定性的有效調(diào)控。在設(shè)計(jì)二維鐵電材料時(shí)，可以根據(jù)實(shí)際應(yīng)用需求，有目的地引入晶格畸變，以獲得具有特定性能的材料。在制備高性能的非易失性存儲(chǔ)器時(shí)，需要材料具有較高的鐵電極化強(qiáng)度和良好的穩(wěn)定性，通過(guò)調(diào)控晶格畸變可以滿足這一要求。晶格畸變還可以與其他因素（如電場(chǎng)、溫度等）相互作用，進(jìn)一步豐富二維鐵電材料的物理性質(zhì)和應(yīng)用潛力。在電場(chǎng)和晶格畸變的共同作用下，二維鐵電材料可能會(huì)展現(xiàn)出獨(dú)特的電學(xué)、光學(xué)和磁學(xué)性能，為開(kāi)發(fā)新型多功能器件提供了可能。三、二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)策略與成果3.2元素?fù)诫s與取代3.2.1等電子元素替換等電子元素替換是一種在保持材料整體電子數(shù)不變的前提下，通過(guò)將材料中的特定原子替換為具有相同價(jià)電子數(shù)的其他原子，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)材料性能調(diào)控的有效策略。這種方法能夠在不顯著改變材料晶體結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上，精準(zhǔn)地調(diào)整材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，為設(shè)計(jì)新型二維鐵電材料提供了重要途徑。以二維磁性半導(dǎo)體CrSCl和CrSeBr的設(shè)計(jì)為例，研究人員通過(guò)計(jì)算篩選與等電子元素替換策略，成功設(shè)計(jì)出理論居里溫度高達(dá)500K的這兩種材料。在過(guò)渡金屬化合物層狀材料體系中，CrSCl原本具有一定的磁性和電學(xué)性質(zhì)。通過(guò)等電子元素替換，將Cl原子替換為Br原子，S原子替換為Se原子，得到了CrSeBr。這種替換使得材料的電子云分布和原子間相互作用發(fā)生了微妙變化。從電子結(jié)構(gòu)角度來(lái)看，Se和Br原子的引入改變了材料的能帶結(jié)構(gòu)，使得電子在不同能級(jí)間的分布更加優(yōu)化，增強(qiáng)了電子的局域化程度，從而對(duì)材料的磁性和鐵電性能產(chǎn)生了積極影響。在CrSCl中，Cr原子的3d電子與S和Cl原子的電子相互作用形成了特定的磁性和電學(xué)性質(zhì)。當(dāng)進(jìn)行等電子元素替換后，Cr原子與Se、Br原子的電子相互作用發(fā)生改變，使得材料內(nèi)部的自旋-軌道耦合增強(qiáng)，這有助于提高材料的居里溫度。從晶體結(jié)構(gòu)方面分析，雖然Se和Br原子的原子半徑與S和Cl原子略有不同，但由于等電子元素替換的特性，晶體結(jié)構(gòu)的整體框架并未發(fā)生根本性改變，只是晶格參數(shù)會(huì)有微小調(diào)整。這種微小的結(jié)構(gòu)變化進(jìn)一步影響了原子間的距離和鍵角，從而改變了材料的彈性常數(shù)和晶格振動(dòng)模式。晶格振動(dòng)模式的改變會(huì)影響聲子的傳播和散射，進(jìn)而影響材料的熱學(xué)性質(zhì)和電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)。在CrSeBr中，由于晶格結(jié)構(gòu)的微調(diào)，聲子的散射減少，使得材料的熱導(dǎo)率降低，這有利于在高溫下保持材料的鐵電性能穩(wěn)定性。等電子元素替換對(duì)二維鐵電材料居里溫度的影響機(jī)制主要涉及電子結(jié)構(gòu)和晶格結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用。在電子結(jié)構(gòu)方面，通過(guò)等電子元素替換調(diào)整電子云分布和能級(jí)結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了材料內(nèi)部的鐵電耦合作用。鐵電耦合作用的增強(qiáng)使得電偶極子之間的相互作用更強(qiáng)，從而提高了材料的居里溫度。在晶格結(jié)構(gòu)方面，雖然等電子元素替換導(dǎo)致的晶格變化較小，但這些微小變化通過(guò)影響原子間的相互作用力和晶格振動(dòng)，間接影響了鐵電性能。合適的晶格結(jié)構(gòu)能夠?yàn)殡娕紭O子的取向提供更好的穩(wěn)定性，抑制電偶極子在高溫下的無(wú)序化，從而提高居里溫度。通過(guò)等電子元素替換還可以引入新的物理特性，如改變材料的光學(xué)性質(zhì)、電學(xué)性質(zhì)等，這些新特性可能與鐵電性能產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步優(yōu)化材料的綜合性能。在某些二維鐵電材料中，等電子元素替換可以使材料的帶隙發(fā)生變化，從而改變材料的光電轉(zhuǎn)換效率，這在光電器件應(yīng)用中具有重要意義。3.2.2異質(zhì)原子摻雜異質(zhì)原子摻雜是指在二維鐵電材料中引入與基質(zhì)原子不同的雜質(zhì)原子，這種方法能夠顯著改變材料的電子結(jié)構(gòu)和鐵電性能，為二維鐵電材料的性能優(yōu)化和功能拓展提供了豐富的可能性。從電子結(jié)構(gòu)的角度來(lái)看，異質(zhì)原子摻雜會(huì)引入額外的電子或空穴，從而改變材料的載流子濃度。當(dāng)在二維鐵電材料中摻入施主雜質(zhì)原子時(shí)，施主原子會(huì)向材料中提供額外的電子，增加材料的電子濃度，使材料表現(xiàn)為n型半導(dǎo)體；反之，當(dāng)摻入受主雜質(zhì)原子時(shí)，受主原子會(huì)接受材料中的電子，產(chǎn)生空穴，使材料表現(xiàn)為p型半導(dǎo)體。這種載流子濃度的改變會(huì)對(duì)材料的電學(xué)性能產(chǎn)生重要影響。在鐵電材料中，載流子濃度的變化會(huì)影響材料的電導(dǎo)率和介電常數(shù)。隨著載流子濃度的增加，材料的電導(dǎo)率會(huì)增大，這在一些需要快速電荷傳輸?shù)膽?yīng)用中具有重要意義。載流子濃度的改變還會(huì)影響材料的介電常數(shù)，進(jìn)而影響材料的電容性能和鐵電性能。在一些二維鐵電材料中，適當(dāng)增加載流子濃度可以提高材料的介電常數(shù)，增強(qiáng)材料的鐵電極化強(qiáng)度。異質(zhì)原子摻雜還可能引入缺陷態(tài)，這些缺陷態(tài)會(huì)對(duì)材料的電子結(jié)構(gòu)和鐵電性能產(chǎn)生復(fù)雜的影響。缺陷態(tài)可以作為電子的陷阱或散射中心，影響電子的輸運(yùn)和復(fù)合過(guò)程。在某些情況下，缺陷態(tài)可以捕獲電子，形成局域化的電子態(tài)，這會(huì)改變材料的電子云分布，進(jìn)而影響材料的鐵電極化。一些缺陷態(tài)還可能與材料中的電偶極子相互作用，影響電偶極子的取向和穩(wěn)定性，從而對(duì)鐵電性能產(chǎn)生影響。在一些二維鐵電材料中，引入的缺陷態(tài)可以增強(qiáng)電偶極子之間的相互作用，提高材料的鐵電穩(wěn)定性；而在另一些情況下，缺陷態(tài)可能會(huì)破壞電偶極子的有序排列，降低材料的鐵電性能。異質(zhì)原子摻雜對(duì)二維鐵電材料鐵電性能的影響還體現(xiàn)在對(duì)材料的居里溫度和極化翻轉(zhuǎn)特性的改變上。通過(guò)合理選擇摻雜原子和控制摻雜濃度，可以調(diào)節(jié)材料的居里溫度。一些摻雜原子可以增強(qiáng)材料內(nèi)部的鐵電耦合作用，從而提高居里溫度；而另一些摻雜原子可能會(huì)引入額外的晶格畸變或應(yīng)力，降低材料的居里溫度。在極化翻轉(zhuǎn)方面，異質(zhì)原子摻雜可以改變材料的極化翻轉(zhuǎn)勢(shì)壘和極化翻轉(zhuǎn)速度。一些摻雜原子可以降低極化翻轉(zhuǎn)勢(shì)壘，使極化翻轉(zhuǎn)更容易發(fā)生，從而提高材料的響應(yīng)速度；而另一些摻雜原子可能會(huì)增加極化翻轉(zhuǎn)勢(shì)壘，提高材料的極化穩(wěn)定性。三、二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)策略與成果3.3界面與異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)3.3.1二維材料/襯底界面二維材料與襯底之間的界面相互作用對(duì)二維鐵電材料的性能有著深遠(yuǎn)的影響。這種相互作用涉及到多個(gè)層面，包括電荷轉(zhuǎn)移、晶格匹配以及界面應(yīng)力等，它們共同作用，改變了二維鐵電材料的電子結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)，進(jìn)而調(diào)控其鐵電性能。以石墨烯/γ-InSe/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)為例，深入研究其界面特性，可以揭示二維材料與襯底界面相互作用的奧秘。在石墨烯/γ-InSe/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，γ-InSe作為中間層，與上下兩層石墨烯形成范德華異質(zhì)結(jié)。從原子尺度來(lái)看，γ-InSe具有獨(dú)特的菱面體堆疊結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)賦予其與石墨烯之間特殊的相互作用。由于石墨烯具有優(yōu)異的電學(xué)性能和高載流子遷移率，與γ-InSe結(jié)合后，界面處會(huì)發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移。通過(guò)第一性原理計(jì)算和掃描隧道顯微鏡（STM）實(shí)驗(yàn)觀察發(fā)現(xiàn)，γ-InSe的電子云會(huì)與石墨烯的π電子云發(fā)生相互作用，導(dǎo)致部分電子從γ-InSe轉(zhuǎn)移到石墨烯上。這種電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象改變了γ-InSe的電子結(jié)構(gòu)，使得其能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，進(jìn)而影響了鐵電性能。具體來(lái)說(shuō)，電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致γ-InSe的費(fèi)米能級(jí)發(fā)生移動(dòng)，使得材料內(nèi)部的電偶極子相互作用發(fā)生改變，從而影響了鐵電極化強(qiáng)度和極化穩(wěn)定性。在電場(chǎng)作用下，電荷轉(zhuǎn)移還會(huì)影響極化翻轉(zhuǎn)的過(guò)程，改變極化翻轉(zhuǎn)的勢(shì)壘和速度。晶格匹配和界面應(yīng)力也是影響二維鐵電材料性能的重要因素。雖然石墨烯和γ-InSe的晶格結(jié)構(gòu)不同，但它們之間的范德華相互作用使得兩者能夠較好地結(jié)合在一起。在這種結(jié)合過(guò)程中，由于晶格常數(shù)的差異，會(huì)在界面處產(chǎn)生一定的應(yīng)力。通過(guò)高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）和拉曼光譜等實(shí)驗(yàn)技術(shù)可以觀察到，界面應(yīng)力會(huì)導(dǎo)致γ-InSe的晶格發(fā)生畸變。這種晶格畸變會(huì)改變?chǔ)?InSe原子間的鍵長(zhǎng)和鍵角，進(jìn)而影響材料的電子云分布和電偶極子取向。在一定的界面應(yīng)力下，γ-InSe的鐵電極化強(qiáng)度會(huì)發(fā)生變化，甚至可能導(dǎo)致鐵電相的轉(zhuǎn)變。當(dāng)界面應(yīng)力達(dá)到一定程度時(shí)，γ-InSe的鐵電性能可能會(huì)增強(qiáng)，表現(xiàn)為極化強(qiáng)度增大、居里溫度升高；而當(dāng)應(yīng)力過(guò)大時(shí)，可能會(huì)破壞鐵電結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致鐵電性能下降。界面工程為調(diào)控二維鐵電材料的性能提供了有效途徑。通過(guò)選擇合適的襯底材料和優(yōu)化制備工藝，可以精確調(diào)控界面的電荷轉(zhuǎn)移、晶格匹配和界面應(yīng)力，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)二維鐵電材料鐵電性能的優(yōu)化。在選擇襯底材料時(shí)，可以考慮材料的晶格常數(shù)、電子結(jié)構(gòu)以及表面性質(zhì)等因素，以實(shí)現(xiàn)與二維鐵電材料的最佳匹配。對(duì)于γ-InSe，可以選擇與其晶格常數(shù)相近的襯底材料，以減少界面應(yīng)力，提高鐵電性能的穩(wěn)定性。優(yōu)化制備工藝，如控制生長(zhǎng)溫度、生長(zhǎng)速率和氣氛等條件，也可以有效調(diào)控界面特性。在制備石墨烯/γ-InSe/石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)時(shí)，通過(guò)精確控制生長(zhǎng)條件，可以減少界面缺陷，增強(qiáng)界面相互作用，從而提高材料的鐵電性能。通過(guò)界面工程的調(diào)控，二維鐵電材料在非易失性存儲(chǔ)器、場(chǎng)效應(yīng)晶體管和傳感器等領(lǐng)域具有更廣闊的應(yīng)用前景。在非易失性存儲(chǔ)器中，通過(guò)優(yōu)化界面特性，可以提高存儲(chǔ)密度和數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的穩(wěn)定性；在場(chǎng)效應(yīng)晶體管中，界面工程可以改善器件的閾值電壓穩(wěn)定性和開(kāi)關(guān)性能，提高器件的工作效率和可靠性。3.3.2二維材料異質(zhì)結(jié)二維材料異質(zhì)結(jié)是由兩種或多種不同的二維材料通過(guò)范德華力相互堆疊形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)賦予了異質(zhì)結(jié)豐富的物理性質(zhì)和優(yōu)異的性能，在二維鐵電材料領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。研究不同二維材料組成的異質(zhì)結(jié)的鐵電性能，對(duì)于拓展二維鐵電材料的應(yīng)用范圍和開(kāi)發(fā)新型多功能器件具有重要意義。以In?Se?/In?S?異質(zhì)結(jié)構(gòu)為例，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出了獨(dú)特的鐵電性能和量子自旋霍爾效應(yīng)，為二維鐵電材料的研究提供了新的視角。In?Se?和In?S?均為具有層狀結(jié)構(gòu)的二維材料，它們?cè)谠咏Y(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)上存在一定的差異。In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)中，Se原子與In原子通過(guò)共價(jià)鍵形成層狀結(jié)構(gòu)，層間通過(guò)范德華力相互作用。In?Se?具有面外鐵電性，其鐵電極化源于原子的非中心對(duì)稱排列和電子云分布的不對(duì)稱性。In?S?同樣具有層狀結(jié)構(gòu)，S原子與In原子通過(guò)共價(jià)鍵連接形成層狀結(jié)構(gòu)，層間也是通過(guò)范德華力相互作用。In?S?具有一定的半導(dǎo)體特性，其電子結(jié)構(gòu)與In?Se?有所不同。當(dāng)In?Se?和In?S?形成異質(zhì)結(jié)時(shí)，由于兩種材料的電子結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)的差異，在界面處會(huì)發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移和相互作用。通過(guò)第一性原理計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，在In?Se?/In?S?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，界面處的電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致電子云分布發(fā)生變化，從而產(chǎn)生了內(nèi)建電場(chǎng)。這種內(nèi)建電場(chǎng)對(duì)異質(zhì)結(jié)的鐵電性能產(chǎn)生了重要影響。內(nèi)建電場(chǎng)可以增強(qiáng)異質(zhì)結(jié)的鐵電極化強(qiáng)度，使得異質(zhì)結(jié)在較小的外加電場(chǎng)下就能實(shí)現(xiàn)極化翻轉(zhuǎn)。內(nèi)建電場(chǎng)還可以調(diào)控異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能，如改變載流子的遷移率和濃度，從而影響異質(zhì)結(jié)的導(dǎo)電性。In?Se?/In?S?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中最引人注目的特性之一是通過(guò)鐵電翻轉(zhuǎn)開(kāi)關(guān)量子自旋霍爾效應(yīng)。量子自旋霍爾效應(yīng)是一種量子力學(xué)現(xiàn)象，表現(xiàn)為在材料的邊緣存在無(wú)耗散的自旋流。在In?Se?/In?S?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，由于鐵電翻轉(zhuǎn)導(dǎo)致的內(nèi)建電場(chǎng)變化，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)量子自旋霍爾效應(yīng)的有效調(diào)控。當(dāng)In?Se?的鐵電極化方向發(fā)生翻轉(zhuǎn)時(shí)，內(nèi)建電場(chǎng)的方向也會(huì)隨之改變。這種電場(chǎng)方向的改變會(huì)影響異質(zhì)結(jié)中電子的自旋軌道耦合，從而實(shí)現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)的開(kāi)關(guān)。通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)，在鐵電極化向上時(shí)，異質(zhì)結(jié)處于量子自旋霍爾態(tài)，邊緣存在明顯的自旋流；而當(dāng)鐵電極化向下翻轉(zhuǎn)時(shí)，量子自旋霍爾效應(yīng)被關(guān)閉，邊緣自旋流消失。這種通過(guò)鐵電翻轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)的量子自旋霍爾效應(yīng)開(kāi)關(guān)特性，為開(kāi)發(fā)新型自旋電子學(xué)器件提供了可能。在未來(lái)的量子計(jì)算和信息存儲(chǔ)領(lǐng)域，基于In?Se?/In?S?異質(zhì)結(jié)構(gòu)的器件可以利用量子自旋霍爾效應(yīng)實(shí)現(xiàn)低功耗、高速的信息處理和存儲(chǔ)。通過(guò)控制鐵電極化方向，可以實(shí)現(xiàn)量子比特的狀態(tài)切換，提高量子計(jì)算的效率和穩(wěn)定性。四、典型二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)案例分析4.1CuCrSe?4.1.1結(jié)構(gòu)與鐵電性能預(yù)測(cè)CuCrSe?作為一種備受關(guān)注的二維鐵電材料，其晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)是研究其鐵電性能的基礎(chǔ)。理論計(jì)算在確定CuCrSe?晶體結(jié)構(gòu)中發(fā)揮著關(guān)鍵作用，通過(guò)第一性原理計(jì)算等方法，能夠深入探索其原子排列方式和電子云分布，從而揭示其潛在的鐵電性質(zhì)。在晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)方面，科研人員運(yùn)用基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計(jì)算方法，對(duì)CuCrSe?的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)研究。計(jì)算結(jié)果表明，CuCrSe?晶體屬于R3m空間群，具有獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)。其結(jié)構(gòu)可看作是由CrSe?層和插層的Cu原子組成，Cu原子插層進(jìn)入到以3R順序堆疊的CrSe?層間，并占據(jù)四面體配位。這種特殊的結(jié)構(gòu)使得CuCrSe?在二維平面內(nèi)形成了穩(wěn)定的晶格結(jié)構(gòu)，層間通過(guò)范德華力相互作用。從原子尺度上看，Cr原子與Se原子通過(guò)共價(jià)鍵形成了具有一定幾何形狀的配位結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)為Cu原子的插層提供了合適的空間，同時(shí)也影響了材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。通過(guò)計(jì)算不同原子間的鍵長(zhǎng)、鍵角以及原子間的相互作用力，可以進(jìn)一步了解晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和電子云分布情況。計(jì)算得到Cr-Se鍵的鍵長(zhǎng)約為[具體數(shù)值]，這種鍵長(zhǎng)決定了CrSe?層的幾何形狀和穩(wěn)定性。Cu-Se鍵的鍵長(zhǎng)和鍵角也對(duì)Cu原子在層間的位置和穩(wěn)定性產(chǎn)生影響。這些原子間的相互作用和幾何參數(shù)共同決定了CuCrSe?的晶體結(jié)構(gòu)，為其鐵電性能的產(chǎn)生提供了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。理論計(jì)算還對(duì)CuCrSe?的鐵電性能進(jìn)行了預(yù)測(cè)，為實(shí)驗(yàn)研究提供了重要的理論依據(jù)。通過(guò)計(jì)算材料的自發(fā)極化強(qiáng)度、居里溫度等關(guān)鍵參數(shù)，可以評(píng)估其鐵電性能的優(yōu)劣。在自發(fā)極化方面，理論計(jì)算表明，CuCrSe?的鐵電性來(lái)源于層間Cu原子的偏離位移。由于Cu原子在層間的位置偏離中心，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的非中心對(duì)稱性，從而產(chǎn)生了自發(fā)極化。通過(guò)Berry相位法等極化計(jì)算方法，得到CuCrSe?的自發(fā)極化強(qiáng)度約為[具體數(shù)值]，這一數(shù)值表明CuCrSe?具有較為顯著的鐵電性。在居里溫度預(yù)測(cè)方面，研究人員通過(guò)計(jì)算材料在不同溫度下的自由能變化，確定了其居里溫度。計(jì)算結(jié)果顯示，CuCrSe?的居里溫度高達(dá)800K，遠(yuǎn)高于許多已報(bào)道的二維鐵電材料。這一高居里溫度使得CuCrSe?在高溫環(huán)境下仍能保持穩(wěn)定的鐵電性能，具有重要的應(yīng)用價(jià)值。從電子結(jié)構(gòu)角度分析，Cu原子的偏離位移導(dǎo)致電子云分布的不對(duì)稱，從而產(chǎn)生了電偶極子，這些電偶極子的有序排列形成了自發(fā)極化。在高溫下，原子的熱運(yùn)動(dòng)加劇，當(dāng)溫度升高到居里溫度時(shí)，電偶極子的有序排列被破壞，材料從鐵電相轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤唷＠碚撚?jì)算通過(guò)分析電子云分布和原子熱運(yùn)動(dòng)的變化，準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)了CuCrSe?的居里溫度，為材料的應(yīng)用提供了重要的溫度參考。4.1.2實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與對(duì)比為了驗(yàn)證理論設(shè)計(jì)的準(zhǔn)確性，科研人員通過(guò)實(shí)驗(yàn)合成了CuCrSe?納米片，并對(duì)其性能進(jìn)行了詳細(xì)測(cè)試，將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論設(shè)計(jì)進(jìn)行對(duì)比分析，能夠深入了解理論與實(shí)驗(yàn)之間的一致性和差異，為進(jìn)一步優(yōu)化材料性能提供依據(jù)。在實(shí)驗(yàn)合成方面，研究人員采用化學(xué)氣相沉積（CVD）方法成功合成了厚度可控的二維CuCrSe?納米片。在CVD生長(zhǎng)過(guò)程中，精確控制Se的反應(yīng)溫度、Ar氣流速和生長(zhǎng)溫度等參數(shù)，對(duì)CuCrSe?晶體的生長(zhǎng)起到了關(guān)鍵作用。通過(guò)調(diào)控生長(zhǎng)溫度，可以有效地調(diào)控CuCrSe?納米片的厚度。當(dāng)生長(zhǎng)溫度為[具體溫度1]時(shí)，合成的CuCrSe?納米片厚度約為[具體厚度1]；而當(dāng)生長(zhǎng)溫度升高到[具體溫度2]時(shí)，納米片厚度增加到[具體厚度2]。這種對(duì)厚度的精確調(diào)控為研究不同厚度下CuCrSe?的性能提供了可能。通過(guò)X射線光電子能譜（XPS）對(duì)CuCrSe?納米片中的Cu、Cr和Se元素價(jià)態(tài)進(jìn)行研究，結(jié)果表明各元素價(jià)態(tài)與之前文獻(xiàn)報(bào)道一致。Cu以[具體價(jià)態(tài)1]價(jià)態(tài)存在，Cr以[具體價(jià)態(tài)2]價(jià)態(tài)存在，Se以[具體價(jià)態(tài)3]價(jià)態(tài)存在。這些元素價(jià)態(tài)的確定有助于理解材料的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)反應(yīng)活性。利用高分辨球差電子顯微鏡對(duì)合成的CuCrSe?樣品晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究，觀察到Cu原子插層進(jìn)入到CrSe?層間，與理論預(yù)測(cè)的CuCrSe?晶體模型一致。從球差電子顯微鏡圖像中可以清晰地看到，Cu原子位于CrSe?層間的四面體配位位置，這一結(jié)果驗(yàn)證了理論計(jì)算對(duì)晶體結(jié)構(gòu)的預(yù)測(cè)。在性能測(cè)試方面，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論設(shè)計(jì)在許多方面表現(xiàn)出一致性。通過(guò)二次諧波（SHG）強(qiáng)度隨溫度的變化測(cè)量，實(shí)驗(yàn)證實(shí)了CuCrSe?的居里溫度高達(dá)800K，與理論預(yù)測(cè)值相符。在居里溫度以下，CuCrSe?晶體具有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)，能夠產(chǎn)生二次諧波信號(hào)。隨著溫度升高到居里溫度以上，晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)橹行膶?duì)稱，二次諧波信號(hào)消失。這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算中關(guān)于鐵電相變和居里溫度的預(yù)測(cè)一致，表明理論模型能夠準(zhǔn)確描述CuCrSe?的鐵電相變行為。利用壓電響應(yīng)力顯微鏡（PFM）在5.2nm厚度的CuCrSe?納米片上觀察到了可切換的鐵電極化和明顯的鐵電遲滯回線，這與理論預(yù)測(cè)的鐵電性相符。在PFM測(cè)試中，通過(guò)施加不同極性的電場(chǎng)，可以觀察到納米片表面的壓電響應(yīng)發(fā)生變化，表明鐵電極化方向可以在外加電場(chǎng)作用下發(fā)生翻轉(zhuǎn)。這種可切換的鐵電極化特性是鐵電材料的重要特征，實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了理論對(duì)CuCrSe?鐵電性的預(yù)測(cè)。理論與實(shí)驗(yàn)之間也存在一些差異。在自發(fā)極化強(qiáng)度的測(cè)量上，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的數(shù)值與理論計(jì)算值存在一定偏差。理論計(jì)算得到的自發(fā)極化強(qiáng)度約為[理論值]，而實(shí)驗(yàn)測(cè)量值為[實(shí)驗(yàn)值]。這種差異可能是由于實(shí)驗(yàn)過(guò)程中存在一些難以避免的因素，如樣品中的雜質(zhì)、缺陷以及測(cè)量誤差等。樣品中的雜質(zhì)原子可能會(huì)引入額外的電荷，影響電子云分布，從而導(dǎo)致自發(fā)極化強(qiáng)度的變化。樣品中的缺陷，如空位、位錯(cuò)等，也可能改變材料的局部結(jié)構(gòu)和電子態(tài)，進(jìn)而影響自發(fā)極化強(qiáng)度。測(cè)量誤差也是導(dǎo)致差異的一個(gè)重要因素，PFM等測(cè)量方法本身存在一定的精度限制，可能會(huì)導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果與理論值存在偏差。理論計(jì)算通常是在理想的晶體結(jié)構(gòu)和條件下進(jìn)行的，而實(shí)際樣品中存在的各種復(fù)雜因素可能無(wú)法完全在理論模型中體現(xiàn)，這也可能導(dǎo)致理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的差異。4.2α-In?Se?4.2.1堆疊順序?qū)﹁F電性能的影響α-In?Se?作為一種備受關(guān)注的二維鐵電材料，其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和鐵電性能使其在電子學(xué)、傳感器等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。近年來(lái)，研究發(fā)現(xiàn)α-In?Se?存在多種堆疊順序，其中2H和3R堆疊順序?qū)ζ滂F電性能有著顯著影響。在理論研究中，科研人員運(yùn)用第一性原理計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬等方法，深入探究了2H和3R堆疊順序下α-In?Se?的鐵電疇壁結(jié)構(gòu)和極化翻轉(zhuǎn)行為。計(jì)算結(jié)果表明，不同的堆疊順序?qū)е娄?In?Se?的原子排列和電子云分布存在差異，進(jìn)而影響其鐵電性能。在2H堆疊順序下，α-In?Se?的鐵電疇壁傾向于形成面內(nèi)疇壁（IPFDWs）。這是因?yàn)?H堆疊結(jié)構(gòu)中，原子的排列方式使得面內(nèi)方向的原子間相互作用相對(duì)較強(qiáng)，而面外方向的相互作用相對(duì)較弱。這種結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使得在面內(nèi)方向上更容易形成疇壁，且疇壁的運(yùn)動(dòng)相對(duì)較為容易。通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬可以觀察到，在電場(chǎng)作用下，2H-α-In?Se?中的面內(nèi)疇壁能夠快速移動(dòng)，實(shí)現(xiàn)極化翻轉(zhuǎn)。由于面內(nèi)疇壁的形成和運(yùn)動(dòng)相對(duì)容易，2H-α-In?Se?在極化翻轉(zhuǎn)過(guò)程中所需的能量較低，極化響應(yīng)速度較快。但由于面外相互作用較弱，其鐵電極化強(qiáng)度相對(duì)較低，在一些對(duì)極化強(qiáng)度要求較高的應(yīng)用中可能受到限制。與之相比，3R堆疊順序下的α-In?Se?則傾向于形成垂直于平面的鐵電疇壁（OOPFDWs）。3R堆疊結(jié)構(gòu)中，原子的排列使得面外方向的原子間相互作用增強(qiáng)，從而有利于形成面外疇壁。在電場(chǎng)作用下，3R-α-In?Se?中的面外疇壁運(yùn)動(dòng)相對(duì)較難，需要克服較大的能量勢(shì)壘才能實(shí)現(xiàn)極化翻轉(zhuǎn)。這使得3R-α-In?Se?的極化響應(yīng)速度相對(duì)較慢。由于面外疇壁的穩(wěn)定性較高，3R-α-In?Se?具有較高的鐵電極化強(qiáng)度，在需要高極化強(qiáng)度的應(yīng)用中具有優(yōu)勢(shì)。復(fù)旦大學(xué)車(chē)仁超教授、浙江大學(xué)趙昱達(dá)研究員、中國(guó)人民大學(xué)季威教授等團(tuán)隊(duì)的研究進(jìn)一步揭示了2H和3R堆疊順序下α-In?Se?鐵電疇壁結(jié)構(gòu)和運(yùn)動(dòng)特性的差異。通過(guò)高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）技術(shù)，他們實(shí)現(xiàn)了對(duì)機(jī)械剝離的α-In?Se?鐵電疇壁結(jié)構(gòu)的原子級(jí)分辨率成像，直觀地展示了2H和3R堆疊順序下疇壁的精確圖像。結(jié)合第一性原理密度泛函理論（DFT）計(jì)算，模擬了實(shí)驗(yàn)觀察到的鐵電疇壁結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)特性，預(yù)測(cè)了鐵電疇壁的形成能量、穩(wěn)定性，以及層間相互作用和電荷重分布的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，3R相α-In?Se?中面外疇壁的形成能量相對(duì)較高，但其穩(wěn)定性也更強(qiáng)，這使得3R相在保持高極化強(qiáng)度方面具有優(yōu)勢(shì)；而2H相α-In?Se?中面內(nèi)疇壁的形成能量較低，有利于快速的極化翻轉(zhuǎn)。4.2.2電場(chǎng)誘導(dǎo)相變機(jī)制α-In?Se?在高電場(chǎng)下從鐵電相到順電相的相變機(jī)制是其理論研究中的另一個(gè)重要方面，對(duì)于深入理解其物理性質(zhì)和應(yīng)用具有關(guān)鍵意義?？蒲腥藛T通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法，對(duì)這一相變機(jī)制展開(kāi)了深入研究。理論計(jì)算揭示了α-In?Se?在高電場(chǎng)下的相變過(guò)程涉及復(fù)雜的原子位移和電子結(jié)構(gòu)變化。在鐵電相時(shí)，α-In?Se?的原子結(jié)構(gòu)具有非中心對(duì)稱性，導(dǎo)致電子云分布不對(duì)稱，從而產(chǎn)生自發(fā)極化。當(dāng)施加高電場(chǎng)時(shí)，電場(chǎng)力與原子間的相互作用力相互競(jìng)爭(zhēng)，使得原子發(fā)生位移。在2H-α-In?Se?中，高電場(chǎng)作用下，原子首先發(fā)生層內(nèi)位移，隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的進(jìn)一步增加，層內(nèi)鍵逐漸解離。當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到一定閾值時(shí)，層間鍵開(kāi)始重構(gòu)，原子重新排列，使得晶體結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橹行膶?duì)稱的順電相。在這個(gè)過(guò)程中，電子云分布也發(fā)生了顯著變化，從原來(lái)的不對(duì)稱分布逐漸變?yōu)閷?duì)稱分布，導(dǎo)致自發(fā)極化消失。在3R-α-In?Se?中，高電場(chǎng)下的相變機(jī)制與2H相有所不同。3R相主要通過(guò)層內(nèi)原子滑移實(shí)現(xiàn)相變。在電場(chǎng)作用下，層內(nèi)原子沿著特定的方向發(fā)生滑移，使得晶體結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤?。這種滑移過(guò)程伴隨著原子間距離和鍵角的變化，從而影響電子云分布和自發(fā)極化。通過(guò)計(jì)算不同電場(chǎng)強(qiáng)度下的原子結(jié)構(gòu)和電子云分布，可以清晰地觀察到這種相變過(guò)程。為了驗(yàn)證理論計(jì)算的結(jié)果，科研人員進(jìn)行了原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）實(shí)驗(yàn)。在施加電場(chǎng)的條件下，利用原位STEM實(shí)時(shí)觀察α-In?Se?的微觀結(jié)構(gòu)變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算預(yù)測(cè)的相變機(jī)制高度一致。在2H-α-In?Se?中，觀察到了層內(nèi)鍵解離和層間鍵重構(gòu)的過(guò)程，以及晶體結(jié)構(gòu)從鐵電相到順電相的轉(zhuǎn)變；在3R-α-In?Se?中，清晰地觀察到了層內(nèi)原子的滑移現(xiàn)象。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果不僅證實(shí)了理論計(jì)算的準(zhǔn)確性，還為深入理解α-In?Se?的電場(chǎng)誘導(dǎo)相變機(jī)制提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。通過(guò)對(duì)α-In?Se?電場(chǎng)誘導(dǎo)相變機(jī)制的研究，還發(fā)現(xiàn)不同堆疊順序?qū)ο嘧兟窂胶拖嘧儨囟犬a(chǎn)生影響。2H-α-In?Se?由于其層內(nèi)鍵相對(duì)較弱，在較低的電場(chǎng)強(qiáng)度下就開(kāi)始發(fā)生層內(nèi)鍵解離，相變溫度相對(duì)較低；而3R-α-In?Se?中，層內(nèi)原子間的相互作用較強(qiáng)，需要更高的電場(chǎng)強(qiáng)度才能引發(fā)原子滑移，相變溫度相對(duì)較高。這種堆疊順序?qū)ο嘧兊挠绊憺橥ㄟ^(guò)調(diào)控堆疊順序來(lái)優(yōu)化α-In?Se?的電學(xué)性能提供了理論依據(jù)。在實(shí)際應(yīng)用中，可以根據(jù)不同的需求選擇合適堆疊順序的α-In?Se?，以實(shí)現(xiàn)對(duì)材料電學(xué)性能的精確調(diào)控。在需要快速響應(yīng)的電子器件中，可以選擇2H堆疊順序的α-In?Se?，利用其較低的相變溫度和較快的極化翻轉(zhuǎn)速度；而在需要高穩(wěn)定性和高極化強(qiáng)度的應(yīng)用中，則可以選擇3R堆疊順序的α-In?Se?。4.3GeSe4.3.1反鐵電-鐵電相變理論預(yù)測(cè)在二維材料的研究領(lǐng)域中，GeSe因其獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和潛在的電學(xué)性能，成為探索新型鐵電材料的重要研究對(duì)象。研究人員通過(guò)第一性原理計(jì)算，對(duì)GeSe中反鐵電-鐵電相變進(jìn)行了深入的理論預(yù)測(cè)。在對(duì)GeSe的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析時(shí)，發(fā)現(xiàn)其具有正交晶系的Pnma空間群結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中，Ge和Se原子通過(guò)共價(jià)鍵相互連接，形成了層狀結(jié)構(gòu)，層與層之間通過(guò)范德華力相互作用。通過(guò)計(jì)算不同原子間的鍵長(zhǎng)、鍵角以及原子間的相互作用力，確定了GeSe的穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)。計(jì)算得到Ge-Se鍵的鍵長(zhǎng)約為[具體數(shù)值]，這種鍵長(zhǎng)決定了GeSe層的幾何形狀和穩(wěn)定性。在理論預(yù)測(cè)GeSe的反鐵電-鐵電相變時(shí)，研究人員構(gòu)建了詳細(xì)的相變路徑模型。考慮到GeSe材料的各向異性，基于微納加工技術(shù)，制備了具有不同取向面內(nèi)電極的GeSe器件。通過(guò)對(duì)這些器件施加電場(chǎng)，研究其在電場(chǎng)作用下的原子位移和結(jié)構(gòu)變化，提出了一種可能的相變路徑。當(dāng)沿面內(nèi)armchair方向施加電場(chǎng)時(shí)，GeSe有望實(shí)現(xiàn)從反鐵電態(tài)到鐵電態(tài)的轉(zhuǎn)變。在反鐵電態(tài)下，GeSe的原子結(jié)構(gòu)具有一定的對(duì)稱性，電偶極子相互抵消，整體表現(xiàn)為反鐵電性。隨著電場(chǎng)的逐漸增強(qiáng)，Ge原子和Se原子開(kāi)始發(fā)生相對(duì)位移，導(dǎo)致電偶極子的取向發(fā)生改變。當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到一定閾值時(shí)，電偶極子重新排列，形成了鐵電態(tài)。通過(guò)第一性原理計(jì)算，得到了反鐵電態(tài)-鐵電態(tài)1-鐵電態(tài)2的能量變化曲線。從能量變化曲線可以看出，在相變過(guò)程中，體系的能量先升高后降低，存在一個(gè)能量勢(shì)壘。這個(gè)能量勢(shì)壘的大小決定了相變的難易程度。通過(guò)優(yōu)化電場(chǎng)強(qiáng)度和施加方式，可以降低能量勢(shì)壘，促進(jìn)反鐵電-鐵電相變的發(fā)生。在實(shí)驗(yàn)中，可以通過(guò)調(diào)整電場(chǎng)的頻率和波形，來(lái)探索降低能量勢(shì)壘的最佳條件。4.3.2實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)與性能表征為了驗(yàn)證理論預(yù)測(cè)的反鐵電-鐵電相變，研究人員通過(guò)實(shí)驗(yàn)成功實(shí)現(xiàn)了GeSe在室溫下的反鐵電-鐵電相變，并對(duì)其鐵電性能進(jìn)行了全面的表征。在實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)方面，研究團(tuán)隊(duì)基于微納加工技術(shù)，精心制備了具有不同取向面內(nèi)電極的GeSe器件。通過(guò)精確控制電極的位置和形狀，確保電場(chǎng)能夠均勻地施加到GeSe材料上。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，沿面內(nèi)armchair方向施加電場(chǎng)，首次在實(shí)驗(yàn)上成功誘導(dǎo)GeSe發(fā)生室溫反鐵電-鐵電相變。這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論預(yù)測(cè)高度吻合，有力地證實(shí)了理論模型的正確性。在鐵電性能表征方面，研究人員運(yùn)用多種先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，對(duì)GeSe的鐵電性能進(jìn)行了深入研究。利用原位二次諧波（SHG）技術(shù)，對(duì)GeSe的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性進(jìn)行了分析。在反鐵電態(tài)下，GeSe的結(jié)構(gòu)具有中心對(duì)稱性，SHG信號(hào)較弱。當(dāng)施加電場(chǎng)誘導(dǎo)相變后，GeSe轉(zhuǎn)變?yōu)殍F電態(tài)，結(jié)構(gòu)對(duì)稱性被打破，SHG信號(hào)顯著增強(qiáng)。通過(guò)測(cè)量不同電場(chǎng)強(qiáng)度下的SHG信號(hào)強(qiáng)度，確定了反鐵電-鐵電相變的臨界電場(chǎng)強(qiáng)度。利用壓電力顯微鏡（PFM）對(duì)GeSe的鐵電疇壁、極化反轉(zhuǎn)和相位回線等進(jìn)行了系統(tǒng)研究。在PFM測(cè)試中，通過(guò)施加不同極性的電場(chǎng)，可以清晰地觀察到GeSe鐵電疇壁的形成和移動(dòng)。當(dāng)電場(chǎng)方向改變時(shí)，鐵電疇壁會(huì)發(fā)生相應(yīng)的變化，實(shí)現(xiàn)極化反轉(zhuǎn)。通過(guò)測(cè)量PFM相位回線，可以得到GeSe的剩余極化強(qiáng)度和矯頑場(chǎng)等重要參數(shù)。實(shí)驗(yàn)測(cè)得GeSe的剩余極化強(qiáng)度約為[具體數(shù)值]，矯頑場(chǎng)約為[具體數(shù)值]。這些參數(shù)表明GeSe具有良好的鐵電性能，在非易失性存儲(chǔ)器、傳感器等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。五、二維鐵電材料理論設(shè)計(jì)面臨的挑戰(zhàn)與解決方案5.1挑戰(zhàn)分析5.1.1計(jì)算精度與效率在二維鐵電材料的理論設(shè)計(jì)中，當(dāng)前的理論計(jì)算方法在精度和效率方面面臨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。隨著對(duì)二維鐵電材料研究的不斷深入，需要處理的體系越來(lái)越復(fù)雜，對(duì)計(jì)算精度的要求也越來(lái)越高。然而，現(xiàn)有的計(jì)算方法在處理這些復(fù)雜體系時(shí)，往往存在計(jì)算量過(guò)大、對(duì)復(fù)雜體系的描述能力有限等問(wèn)題。以第一性原理計(jì)算為例，雖然它能夠在原子尺度上精確計(jì)算材料的物理性質(zhì)，為二維鐵電材料的研究提供了重要的理論支持，但這種方法的計(jì)算成本極高。第一性原理計(jì)算需要求解多電子體系的薛定諤方程，由于電子之間存在復(fù)雜的相互作用，計(jì)算量會(huì)隨著體系中原子數(shù)量的增加而急劇增加。對(duì)于大規(guī)模的二維鐵電材料體系，計(jì)算所需的時(shí)間和計(jì)算資源會(huì)變得非常巨大，甚至超出當(dāng)前計(jì)算機(jī)的計(jì)算能力。在研究由大量原子組成的二維鐵電材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)時(shí)，第一性原理計(jì)算可能需要耗費(fèi)數(shù)周甚至數(shù)月的計(jì)算時(shí)間，這大大限制了其在實(shí)際研究中的應(yīng)用。第一性原理計(jì)算在描述復(fù)雜體系時(shí)也存在一定的局限性。在實(shí)際的二維鐵電材料中，往往存在缺陷、雜質(zhì)、表面和界面等復(fù)雜因素，這些因素會(huì)對(duì)材料的物理性質(zhì)產(chǎn)生重要影響。第一性原理計(jì)算在處理這些復(fù)雜因素時(shí)，通常需要采用一些近似方法，這些近似方法可能會(huì)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果的精度下降。在處理材料中的缺陷時(shí)，由于缺陷周?chē)碾娮咏Y(jié)構(gòu)和原子排列與理想晶體有很大差異，精確描述缺陷的性質(zhì)需要考慮更多的因素，這增加了計(jì)算的復(fù)雜性和難度。一些近似方法可能無(wú)法準(zhǔn)確描述缺陷與材料其他部分的相互作用，從而影響對(duì)材料整體性能的預(yù)測(cè)。分子動(dòng)力學(xué)模擬雖然計(jì)算效率相對(duì)較高，但在精度方面也存在不足。分子動(dòng)力學(xué)模擬主要基于經(jīng)典力學(xué)原理，通過(guò)勢(shì)函數(shù)來(lái)描述原子間的相互作用?，F(xiàn)有的勢(shì)函數(shù)往往是基于經(jīng)驗(yàn)或半經(jīng)驗(yàn)方法構(gòu)建的，對(duì)于一些復(fù)雜的相互作用，如電子云的重排、量子漲落等，勢(shì)函數(shù)可能無(wú)法準(zhǔn)確描述。在研究二維鐵電材料的鐵電相變過(guò)程時(shí)，原子間的相互作用會(huì)發(fā)生復(fù)雜的變化，包括電子云的重新分布和量子效應(yīng)的影響。分子動(dòng)力學(xué)模擬中使用的勢(shì)函數(shù)可能無(wú)法準(zhǔn)確反映這些變化，導(dǎo)致對(duì)相變過(guò)程的描述不夠準(zhǔn)確。分子動(dòng)力學(xué)模擬在處理一些量子力學(xué)效應(yīng)顯著的體系時(shí)，如二維鐵電材料中的電子輸運(yùn)問(wèn)題，也存在較大的局限性。由于電子的量子特性，經(jīng)典的分子動(dòng)力學(xué)模擬無(wú)法準(zhǔn)確描述電子的行為，需要結(jié)合量子力學(xué)方法進(jìn)行研究，但這又會(huì)增加計(jì)算的復(fù)雜性和成本。5.1.2材料合成與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證理論設(shè)計(jì)的二維鐵電材料在實(shí)際合成過(guò)程中面臨著諸多困難，這些困難嚴(yán)重制約了二維鐵電材料從理論研究走向?qū)嶋H應(yīng)用。二維鐵電材料的原子尺度厚度和特殊的晶體結(jié)構(gòu)，使得其合成過(guò)程對(duì)實(shí)驗(yàn)條件的要求極為苛刻。在合成過(guò)程中，需要精確控制原子的排列和生長(zhǎng)，以確保材料具有所需的鐵電性能?；瘜W(xué)氣相沉積（CVD）是一種常用的二維材料合成方法，但在合成二維鐵電材料時(shí)，難以精確控制原子的沉積速率和位置，容易導(dǎo)致材料的晶體結(jié)構(gòu)缺陷和不均勻性。在合成過(guò)程中，還可能引入雜質(zhì)原子，這些雜質(zhì)原子會(huì)影響材料的電子結(jié)構(gòu)和鐵電性能，使得合成的材料難以達(dá)到理論設(shè)計(jì)的要求。二維鐵電材料的穩(wěn)定性也是實(shí)際合成中需要解決的一個(gè)重要問(wèn)題。由于二維鐵電材料的原子層數(shù)較少，表面能較高，在合成和后續(xù)處理過(guò)程中容易發(fā)生結(jié)構(gòu)變化和性能退化。在高溫環(huán)境下，二維鐵電材料可能會(huì)發(fā)生原子的擴(kuò)散和重組，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的破壞和鐵電性能的喪失。在與襯底或其他材料集成時(shí)，由于界面應(yīng)力和化學(xué)反應(yīng)等因素，二維鐵電材料的穩(wěn)定性也會(huì)受到影響。在制備二維鐵電材料與半導(dǎo)體材料的異質(zhì)結(jié)時(shí)，界面處的晶格失配和電荷轉(zhuǎn)移可能會(huì)導(dǎo)致二維鐵電材料的極化狀態(tài)發(fā)生改變，從而影響異質(zhì)結(jié)的性能。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證理論結(jié)果也存在諸多難點(diǎn)。二維鐵電材料的原子尺度特性使得其性能測(cè)試面臨巨大挑戰(zhàn)。由于材料非常薄，傳統(tǒng)的測(cè)試方法往往難以準(zhǔn)確測(cè)量其物理性質(zhì)。在測(cè)量二維鐵電材料的自發(fā)極化強(qiáng)度時(shí)，常用的壓電響應(yīng)力顯微鏡（PFM）雖然能夠在納米尺度下測(cè)量材料的極化響應(yīng)，但測(cè)量結(jié)果容易受到針尖與樣品之間的相互作用、樣品表面狀態(tài)等因素的影響，導(dǎo)致測(cè)量誤差較大。二維鐵電材料的性能還可能受到制備過(guò)程、測(cè)試環(huán)境等因素的影響，使得實(shí)驗(yàn)結(jié)果的重復(fù)性較差。不同的實(shí)驗(yàn)條件可能會(huì)導(dǎo)致相同材料的性能表現(xiàn)出較大差異，這給理論與實(shí)驗(yàn)的對(duì)比和驗(yàn)證帶來(lái)了困難。在不同實(shí)驗(yàn)室采用相同的理論設(shè)計(jì)合成二維鐵電材料并進(jìn)行性能測(cè)試時(shí)，由于實(shí)驗(yàn)條件的細(xì)微差異，可能會(huì)得到不同的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，難以準(zhǔn)確驗(yàn)證理論預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。5.1.3多物理場(chǎng)耦合問(wèn)題二維鐵電材料中多物理場(chǎng)（電場(chǎng)、磁場(chǎng)、溫度場(chǎng)等）的耦合對(duì)材料性能有著復(fù)雜而重要的影響，然而，目前對(duì)這種多物理場(chǎng)耦合效應(yīng)的理論描述仍面臨諸多挑戰(zhàn)。在實(shí)際應(yīng)用中，二維鐵電材料往往會(huì)同時(shí)受到多種物理場(chǎng)的作用，這些物理場(chǎng)之間的相互耦合會(huì)導(dǎo)致材料的性能發(fā)生顯著變化。在鐵電存儲(chǔ)器中，二維鐵電材料不僅要受到電場(chǎng)的作用來(lái)實(shí)現(xiàn)極化翻轉(zhuǎn)和數(shù)據(jù)存儲(chǔ)，還會(huì)受到溫度場(chǎng)的影響，因?yàn)槠骷诠ぷ鬟^(guò)程中會(huì)產(chǎn)生熱量，導(dǎo)致溫度升高。電場(chǎng)和溫度場(chǎng)的耦合會(huì)影響材料的極化穩(wěn)定性和存儲(chǔ)性能，使得材料的居里溫度發(fā)生變化，極化翻轉(zhuǎn)的難度增加或減小。在一些傳感器應(yīng)用中，二維鐵電材料可能會(huì)同時(shí)受到電場(chǎng)、磁場(chǎng)和應(yīng)力場(chǎng)的作用，這些物理場(chǎng)的耦合會(huì)導(dǎo)致材料產(chǎn)生復(fù)雜的電學(xué)、磁學(xué)和力學(xué)響應(yīng)，使得傳感器的性能變得難以預(yù)測(cè)和控制。理論描述多物理場(chǎng)耦合效應(yīng)的困難主要源于其復(fù)雜性。多物理場(chǎng)耦合涉及到多個(gè)物理量之間的相互作用和相互影響，這些相互作用往往是非線性的，難以用簡(jiǎn)單的數(shù)學(xué)模型來(lái)描述。在描述電場(chǎng)和磁場(chǎng)的耦合時(shí)，需要考慮麥克斯韋方程組和物質(zhì)的電磁性質(zhì)，而這些方程和性質(zhì)在二維鐵電材料中會(huì)因?yàn)椴牧系奶厥饨Y(jié)構(gòu)和電子特性而變得更加復(fù)雜。電場(chǎng)和磁場(chǎng)的耦合還會(huì)與材料的溫度場(chǎng)相互作用，進(jìn)一步增加了理論描述的難度。在考慮溫度場(chǎng)時(shí)，需要考慮材料的熱傳導(dǎo)、熱膨脹等熱學(xué)性質(zhì)，以及溫度對(duì)電子結(jié)構(gòu)和原子間相互作用的影響。這些熱學(xué)性質(zhì)和相互作用與電場(chǎng)、磁場(chǎng)的耦合關(guān)系非常復(fù)雜，目前還沒(méi)有一個(gè)統(tǒng)一的理論模型能夠準(zhǔn)確描述?，F(xiàn)有的理論計(jì)算方法在處理多物理場(chǎng)耦合問(wèn)題時(shí)也存在局限性。傳統(tǒng)的第一性原理計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬方法主要側(cè)重于單一物理場(chǎng)下材料的性質(zhì)研究，在處理多物理場(chǎng)耦合問(wèn)題時(shí)，需要對(duì)這些方法進(jìn)行擴(kuò)展和改進(jìn)。將第一性原理計(jì)算與電動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)等理論相結(jié)合，以考慮電場(chǎng)、磁場(chǎng)和溫度場(chǎng)的耦合效應(yīng)。這種結(jié)合往往面臨著計(jì)算量大幅增加和理論模型復(fù)雜度過(guò)高的問(wèn)題。由于需要同時(shí)考慮多個(gè)物理場(chǎng)的相互作用，計(jì)算過(guò)程中需要求解更多的方程，這會(huì)導(dǎo)致計(jì)算時(shí)間大幅延長(zhǎng)，對(duì)計(jì)算資源的需求也大大增加。而且，不同物理場(chǎng)的理論模型之間可能存在兼容性問(wèn)題，如何將它們有效地結(jié)合起來(lái)也是一個(gè)難題。5.2解決方案探討5.2.1算法與計(jì)算技術(shù)改進(jìn)為了克服當(dāng)前理論計(jì)算方法在精度和效率方面的瓶頸，研究人員不斷探索和發(fā)展新的算法與計(jì)算技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)對(duì)二維鐵電材料更高效、更精確的計(jì)算模擬。在算法改進(jìn)方面，混合計(jì)算方法成為了研究的熱點(diǎn)之一。將第一性原理計(jì)算與半經(jīng)驗(yàn)方法相結(jié)合，充分發(fā)揮兩者的優(yōu)勢(shì)。第一性原理計(jì)算能夠提供高精度的計(jì)算結(jié)果，但計(jì)算成本較高；半經(jīng)驗(yàn)方法雖然精度相對(duì)較低，但計(jì)算速度快。通過(guò)將兩